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Sächsisches Staatsministerium für Umwelt und Landwirtschaft
Bau und
Betrieb
Region Nordost
Umwelt Service
Analytik
Drescherhäuser 5d
D-01159 Dresden
Telefon (03 51) 42 02-101
Telefax (03 51) 42 02-127
www.tuev-sued.de
E-mail: Dieter.Streicher@tuev-
sued.de
TÜV Süddeutschland
Bau und Betrieb GmbH
Aufsichtsratsvorsitzender:
Dr. Peter Hupfer
Geschäftsführer:
Karsten Puell (Sprecher)
Roland Ayx
Dr. Udo Heisel
Sitz: München
Amtsgericht München
HRB 96 869
DAP-PA-02.884-01-98-01
DAP-PL-2884.02/00D00
DAP-P-02.886.00-94-01
DAP-P-03.089.00-96-01
Durch die DAP
Deutsches Akkreditierungs-
system Prüfwesen GmbH
akkreditierte Prüflaboratorien
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vertreten durch
Sächsisches Landesamt für Umwelt und Geologie
Referat 41 - Gebietsbezogener Immissionsschutz, Klimawandel
Abteilung 4 - Luft, Lärm, Strahlen
Bericht:
Abschlussbericht-Entwurf
Berichtszeitraum: Juni 2002 – Oktober 2003
Seitenzahl: 102
Tabellen (Anzahl): 26
Abbildungen (Anzahl): 21
Sonst. Anlagen: Rohdaten
zum Forschungs- und Entwicklungsvorhaben:
Quellenbezogene Analyse der Feinstaubbelastung in
sächsischen Ballungsräumen - PAK in Partikel- und
Gasphase an typischen Messorten in Sachsen
Aktenzeichen:
13-8802.3521752
Autoren:
Dipl. Ing. (FH) Wolfgang Angelkötter, Dipl. Meteorologe Dieter Streicher,
Dr. Harald Bittner
Durchführende Institution:
TÜV Bau und Betrieb GmbH
Umwelt Service
Drescherhäuser 5d
01159 Dresden
Projektleiter:
Dipl. Ing. (FH) Wolfgang Angelkötter
Dipl. Meteorologe Dieter Streicher
28.11.2003
Datum Unterschrift

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Archivierung: Endfassung-Abschlussbericht-3b
Inhaltsverzeichnis
Tabellenverzeichnis ...................................................................................................................... 5
Verzeichnis der Abbildungen....................................................................................................... 6
Verwendete Abkürzungen ............................................................................................................ 7
1
Vorbemerkungen.....................................................................................................................7
2 Aufgabenstellung....................................................................................................................7
2.1 Ausgangslage..........................................................................................................................7
2.2 Zielsetzung...............................................................................................................................9
2.3 Messplanung ......................................................................................................................... 10
3 Methodische Umsetzung......................................................................................................12
3.1 Messstandorte....................................................................................................................... 12
3.2 Probenahme........................................................................................................................... 15
3.2.1 Probenahme der partikelgebundenen PAK.......................................................................15
3.2.2 Probenahme der gasförmigen und partikelgebundenen PAK ........................................... 16
3.3 Umgang mit den Proben.......................................................................................................18
3.4 Laboranalysen ....................................................................................................................... 19
3.4.1 Bestimmung der PAK mittels GC-MS................................................................................ 19
3.4.2 Bestimmung der PAK mittels HPLC .................................................................................. 20
3.5 Methoden zur Qualitätssicherung ....................................................................................... 21
3.5.1 Bestimmung des Verfahrensblindwertes...........................................................................21
3.5.2 Bestimmung der Wiederfindungsrate................................................................................21
3.5.3 Kontrolle der Sammeleffizienz...........................................................................................22
3.5.4 Probenahmevergleich über gravimetrische Staubmassenbestimmung ............................ 22
3.5.5 Kontrolle der der Labormethoden mit zertifiziertem Referenzmaterial .............................. 22
3.5.6 Kontrolle der kompletten Messverfahren mit realen Proben ............................................. 22
3.5.7 Vergleich der Kalibrierstandards ....................................................................................... 22
3.6 Auswertung und Interpretation der Messdaten.................................................................. 23
3.6.1 Auswertung der QS-Maßnahmen......................................................................................23
3.6.2 Zusammenfassende Bewertung der eingesetzten Messverfahren ................................... 23
3.6.3 Verhältnis filtergängiger zu filterabscheidbarer PAK.........................................................23
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3.6.4 Quellgruppenspezifische Interpretation der PAK-Immissionen.........................................24

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3.7 Abschätzung der Konzentrationsentwicklung ................................................................... 24
3.8 Meteorologische Interpretation............................................................................................25
4 Ergebnisse und Diskussion ................................................................................................. 26
4.1 Auswertung der Messdaten ................................................................................................. 26
4.1.1 Auswertung QS-Maßnahmen............................................................................................26
4.1.2 Zusammenfassende Bewertung der eingesetzten Messverfahren ................................... 35
4.1.3 Verhältnis filtergängiger zu filterabscheidbarer PAK, B(a)P als Leitkomponente.............. 42
4.1.4 PAK-Profile, Einfluss von Quellen.....................................................................................44
4.2 Meteorologische Interpretation............................................................................................51
4.2.1 Windrichtungsverteilung an den Messorten ...................................................................... 51
4.2.2 Windrichtungsabhängige Verteilung der PAK-Profile........................................................53
4.2.3 Windrichtungsabhängige Bewertung der BaP-Konzentrationen ....................................... 54
5 Zusammenfassung................................................................................................................56
6 Literaturverzeichnis..............................................................................................................62
7 Anhang...................................................................................................................................68
7.1 Rohdaten Qualitätssicherung..............................................................................................68
7.1.1 Rohdaten Blindwertuntersuchungen ................................................................................. 68
7.1.2 Rohdaten Wiederfindungsrate...........................................................................................69
7.1.3 Rohdaten Abscheidecharakteristik....................................................................................70
7.1.4 Getrennte Auswertung von Filter und PU-Schaum bei der Methode nach DIN ISO ......... 71
7.1.5 Rohdaten Gravimetrischer Probenahmevergleich............................................................. 74
7.1.6 Analysenergebnisse Standardreferenzmaterial ................................................................ 80
7.1.7 Analysenergebnisse Vergleichsmessungen einer Stammlösung...................................... 81
7.1.8 Rohdaten Analysenvergleich.............................................................................................82
7.2 Rohdaten der Messkampagnen ........................................................................................... 83
7.3 Regressionsanalysen Analysenvergleich und Methodenvergleich ................................. 89
7.4 Immissionswindrosen...........................................................................................................97
7.5 Windrichtungsabhängikeit der PAK-Profile an den Messstandorten............................. 100
7.5.1 Radebeul-Wahnsdorf ......................................................................................................100
7.5.2 Dresden-Nord..................................................................................................................101
7.5.3 Görlitz..............................................................................................................................102
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Tabellenverzeichnis
Tabelle 1 Physikalische Eigenschaften der untersuchten PAK................................................ 8
Tabelle 2 Messplanung Teilprojekt 1.........................................................................................10
Tabelle 3 Messplanung Teilprojekt 2, Stand 10.11.2003.......................................................... 11
Tabelle 4 Probenahme nach VDI 2463, Blatt 11........................................................................ 15
Tabelle 5 Probenahme nach DIN ISO 12884 ............................................................................. 17
Tabelle 6 Nachweisgrenzen DIN ISO 12884 bezogen auf die Laboranalytik.......................... 19
Tabelle 7 Nachweisgrenzen DIN 38407, Teil 8, bezogen auf die Laboranalytik..................... 20
Tabelle 8: Feldblindwerte ........................................................................................................... 27
Tabelle 9: DIN ISO 12884, Verfahrenskenngrößen (Anhang A)............................................... 35
Tabelle 10: Nachweisgrenzen unter Berücksichtigung der Feldblindwerte..........................36
Tabelle 11 Teilchengebundener Anteil an PAKs im Schwebstaub......................................... 40
Tabelle 12 Teilchengebundener Anteil an PAKs im Schwebstaub nach Müller.................... 41
Tabelle 13 Emissionsspezifische PAK-Profile..........................................................................45
Tabelle 14: Anzahl (% aller Datensätze) der identifizierten PAK-Profile:............................... 47
Tabelle 15: Häufigkeitsverteilung der PAK-Komponenten Sondermessprogramm ............. 48
Tabelle 16 Rohdaten Verfahrensblindwert Vorversuch...........................................................68
Tabelle 17 Rohdaten Verfahrensblindwert KW 44 2002, KW 8 2003 und KW 22 2003 .......... 68
Tabelle 18 Rohdaten Bestimmung der Wiederfindungsrate mit deuterierten Standards..... 69
Tabelle 19 Rohdaten Bestimmung der Wiederfindungsrate mit nativen Standards............. 69
Tabelle 20 Rohdaten Abscheidecharakteristik.........................................................................70
Tabelle 21 Rohdaten Gravimetrischer Probenahmevergleich ................................................ 74
Tabelle 22 Ergebnisse der Kontrolle der Probenahmevolumenströme.................................79
Tabelle 23 Rohdaten Untersuchung Standardreferenzmaterial.............................................. 80
Tabelle 24 Rohdaten Untersuchung Stammlösung ................................................................. 81
Tabelle 25 Rohdaten zusätzlich mittels GC-MS analysierte Filter .......................................... 82
Tabelle 26 Rohdaten Dresden, Analyse von Filtern mit HPLC................................................ 83
Tabelle 27 Rohdaten Dresden, Analyse von Filtern/PUF mit GC-MS ..................................... 84
Tabelle 28 Rohdaten Görlitz, Analyse von Filtern mit HPLC................................................... 85
Tabelle 29 Rohdaten Görlitz, Analyse von Filtern/PUF mit GC-MS ........................................ 86
Tabelle 30 Rohdaten Radebeul, Analyse von Filtern mit HPLC.............................................. 87
Tabelle 31 Rohdaten Radebeul, Analyse von Filtern/PUF mit GC-MS.................................... 88
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Verzeichnis der Abbildungen
Abbildung 1 Lageplan Messcontainer Radebeul-Wahnsdorf ................................................. 12
Abbildung 2 Lageplan Messcontainer Dresden-Nord.............................................................. 13
Abbildung 3 Lageplan Messcontainer Görlitz .......................................................................... 14
Abbildung 4 Probenahmesystem nach VDI 2463, Blatt 11......................................................16
Abbildung 5 Skizze der Probenahmekartusche ....................................................................... 17
Abbildung 6 Probenahmesystem nach DIN ISO 12884............................................................ 18
Abbildung 7 Gravimetrischer Probenahmevergleich Radebeul ............................................. 31
Abbildung 8 Gravimetrischer Probenahmevergleich Dresden-Nord...................................... 31
Abbildung 9 Gravimetrischer Probenahmevergleich Görlitz..................................................32
Abbildung 10 Analyse von Standardreferenzmaterial.............................................................33
Abbildung 11 Station Radebeul, Temperaturabhängigkeit von Fluoranthen ........................ 43
Abbildung 12 Station Dresden-Nord, Temperaturabhängigkeit von Fluoranthen ................ 43
Abbildung 13 Station Görlitz, Temperaturabhängigkeit von Fluoranthen.............................43
Abbildung 14 Regressionsanalyse für Fluoranthen ................................................................ 89
Abbildung 15 Regressionsanalyse für Benzo(a)anthracen..................................................... 90
Abbildung 16 Regressionsanalyse für Summe Benzo(b)-, Benzo(k)-, Benzo(j)fluoranthen 91
Abbildung 17 Regressionsanalyse für Benzo(e)pyren ............................................................ 92
Abbildung 18 Regressionsanalyse für Benzo(a)pyren ............................................................ 93
Abbildung 19 Regressionsanalyse für Indeno(1,2,3-cd)pyren................................................ 94
Abbildung 20 Regressionsanalyse für Dibenz(a,h)anthracen................................................. 95
Abbildung 21 Regressionsanalyse für Coronen ...................................................................... 96
Abbildung 22 Immissionswindrosen.........................................................................................97
Abbildung 23 Windrichtungsabhängigkeit der PAK-Profile – Radebeul-Wahnsdorf.......... 100
Abbildung 24 Windrichtungsabhängigkeit der PAK-Profile – Dresden-Nord...................... 101
Abbildung 25 Windrichtungsabhängigkeit der PAK-Profile – Görlitz .................................. 102
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Verwendete Abkürzungen
BaA Benzo[a]anthracen
BaP Benzo[a]pyren
BbF Benzo[b]fluoranthen
BeP Benzo[e]pyren
BjF Benzo[j]fluoranthen
BkF Benzo[k]fluoranthen
BNT Benzo[b]naphto[2,1-d]thiophen
Cor Coronen
CPP Cyclopentenpyren
DbahA Dibenz[a,h]anthracen
DIN
Deutsche Industrie Norm
Flu Fluoranthen
GC-MS
Kopplung von Gaschromatographen und Massenspektrometer als Detektor
HPLC
High Pressure Liquid Chromatographie (Hochdruckflüssigkeits-Chromatographie)
InP Indeno[1,2,3-cd]perylen
KW Kalenderwoche
NN Normal Null
n.n. Nicht nachweisbar
PAK
Polycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe
Pic Picen
PM10 Particulate matter
10 μm
(Feinstaubanteil mit einem aerodynamische Durchmesser
10 μm)
PU Polyurethan
PUF
PU-Schaum (Polyurethan foam)
VDI
Verein Deutscher Ingenieure
R Messstation Radebeul-Wahnsdorf
D Messstation Dresden-Nord
G Messstation Görlitz
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1 Vorbemerkungen
Im vorliegenden Abschlussbericht werden die im Teilprojekt 1 und Teilprojekt 2 durchgeführten
Messungen zusammenfassend dargestellt. Unter der Überschrift Methodische Umsetzung
werden die vorgesehenen Auswertungen und Interpretationen der Messdaten beschrieben.
Unter dem Titel Ergebnisse und Diskussionen wird der aktuelle Stand der Ergebnisse und
weitergehenden Auswertungen dargestellt. Der vorliegende Abschlussbericht stellt alle
vorliegenden Ergebnisse und Erkenntnisse zusammen.
2 Aufgabenstellung
2.1 Ausgangslage
Als polycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) bezeichnet man Verbindungen, die aus
zwei oder mehr Benzolringen aufgebaut sind. Sie können durch unvollständige Verbrennungspro-
zesse organischen Materials in die Umgebungsluft gelangen. Die wichtigsten Emissionsquellen
für PAK sind:
Häusliche Wärmeerzeugung (besonders Heizen mit festen Brennstoffen wie Kohle und Holz)
Verkehr (Autoabgase)
Industrielle Emissionen (besonders Aluminiumindustrie und Kokereien)
Landwirtschaft (z.B. Verbrennen von Holzabfällen)
Natürliche Quellen (z.B. Waldbrände)
[Workinggroup On Polycyclic Aromatic Hydrocarbons 2001].
PAKs weisen je nach Struktur unterschiedliche chemische und physikalische Eigenschaften auf.
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Tabelle 1 Physikalische Eigenschaften der untersuchten PAK
Verbindung Formel Molare
Masse
Schmelz-
punkt °C
Siede-
punkt °C
Dampfdruck,
kPa bei 25 °C
Fluoranthen C
16
H
10
202,26 107 - 111 375 - 393 6,5 x 10
-7
Benzo[a]anthracen C
18
H
12
228,30 157 - 167 435 1,5 x 10
-8
Benzo[e]pyren C
20
H
12
252,32 178 - 179 493 7,4 x 10
-10
Benzo[j]fluoranthen C
20
H
12
252,32 - - -
Benzo[b]fluoranthen C
20
H
12
252,32 167 - 168 481 6,7 x 10
-8
Benzo[k]fluoranthen C
20
H
12
252,32 198 - 217 480 - 481 2,1 x 10
-8
Benzo[a]pyren C
20
H
12
252,32 177 - 179 493 - 496 7,3 x 10
-10
Dibenz[a,h]anthracen C
22
H
14
278,35 266 - 270 524 1,3 x 10
-11
Indeno[1,2,3-cd]pyren C
22
H
12
276,34 162 - 163 536 etwa 10
-11
Coronen
C
24
H
12
300,36 438 - 440 525 2,0 x 10
-13
Quelle: DIN ISO 12884
Einige der PAKs stehen zudem im Verdacht, kanzerogen zu sein und somit über den Luftweg zur
Erhöhung der Krebsrate in der Bevölkerung beizutragen. Hierzu zählen BaA, BbF, BkF, BaP,
DbahA und InP [EPA 1998].
In Sachsen werden zurzeit die partikelförmig gebundenen PAK über eine Filterprobenahme er-
fasst [VDI 2463, Blatt 11]. Das Verfahren wird seit vielen Jahren eingesetzt und ist gut automati-
sierbar.
Von der Kommission der Europäischen Union wird als Referenzverfahren eine aufwendigere
Probenahme festgelegt, bei der dem Partikelfilter eine Absorptionskartusche zur Sammlung der
gasförmigen Anteile nachgeschaltet wird [DIN ISO 12884].
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2.2 Zielsetzung
Durch das Forschungsvorhaben soll geklärt werden, wie das Verhältnis von Partikel- zur Gas-
phase für PAK an typischen Messorten in Sachsen bei verschiedenen Außentemperaturen, im
Verlaufe des Jahres ist.
Hierbei soll die derzeit in Sachsen eingesetzte Probenahme partikelförmig gebundener PAK nach
VDI 2463, Blatt 11 mit der von der EU als Referenzverfahren vorgesehenen gemeinsamen Probe-
nahme von gasförmigen und partikelförmig gebundenen PAK nach DIN ISO 12884 verglichen
werden.
Es ist anzumerken, dass bei der Probenahme auf Filtern zur Sammlung der an Partikel
gebundenen PAK durch Abblasen oder auch Adsorptionseffekte an dem abgeschiedenen
Staubpartikeln gegenüber dem in der Luft vorhandenen Verhältnis partikelgebunden zu
Gasphase eine Veränderung stattfinden kann und zu erwarten ist.
Korrekterweise müsste man den auf den Filtern gesammelten Anteil als „filterabscheidbare PAK“
bezeichnen. Zur Vereinfachung der Formulierungen und zur Erhöhung der Lesbarkeit werden im
Folgenden die filterabscheidbaren PAK als partikelförmige PAK und der Rest als gasförmige PAK
bezeichnet.
Anhand des gewonnenen Datenmaterials, der meteorologischen Verhältnisse und Emissionsfak-
toren aus der Literatur sollen Aussage über die vorherrschenden Emissionsquellen für PAKs in
Sachsen getroffen werden. Der Einfluss des Ferntransportes, des Straßenverkehrs und fester
Brennstoffe wird untersucht.
Ergänzt werden diese Studien durch die Messung weiterer quellgruppenspezifischer PAK. Hierbei
handelt es sich um Cyclopentenpyren (Autoabgase), Picen (feste Brennstoffe / Holz) und
Benzo[b]naphtho[2,1-d]thiophen (schwefelhaltige Brennstoffe, Braunkohle, Diesel).
Unter Verwendung des vorhandenen Datenmaterials für PAK soll eine Abschätzung über die
Konzentrationsentwicklung der vergangenen Jahre bis heute getroffen werden.
Das Vorhaben wurde in zwei Teilprojekte aufgeteilt.
Im Teilprojekt 1 wurden die ersten 4 Probenahmen im Jahr 2002 an jeweils 3 Messorten sowie
Qualitätssicherungsmaßnahmen ausgewertet.
Im Teilprojekt 2 wurde das Messprogramm im Jahr 2003 bis Mitte Oktober fortgeführt.
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2.3 Messplanung
Das Teilprojekt 1 des PAK-Forschungsvorhabens umfasst Vorversuche zur Qualitätssicherung im
Juni 2002 und die Messkampagne über den Zeitraum von September bis November 2002.
In den Vorversuchen wurden die vorgesehenen Probenahmeverfahren auf ihre Eignung geprüft
und die Parameter Verfahrensblindwert und Wiederfindungsrate für die Probenahme gemäß DIN
ISO 12884 ermittelt. Weiterhin wurde die Funktion des Probenahmesystems und die Eignung der
eingesetzten PU-Schäume überprüft.
In der anschließenden Messkampagne wurden an drei Messstationen alle zwei Wochen Proben
gasförmiger und partikelgebundener PAKs gemäß DIN ISO 12884 entnommen. Es galt die Be-
dingung, dass die Probenahmen an unterschiedlichen Wochentagen stattfinden sollen und dass
Tage ausgewählt werden, an denen auch Proben der partikelförmigen PAKs aus dem
routinemäßigem Immissionsmessnetzbetrieb vorliegen.
Tabelle 2 Messplanung Teilprojekt 1
Zeitraum Probenahme
22. KW 2002 Vorversuch, Verfahrensblindwert
24. KW 2002 Vorversuch, Wiederfindungsrate
38. KW 2002 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
40. KW 2002 Messkampagne, Luftprobenahme + Ermittlung der Wiederfindungsrate mit
deuterierten PAK an 3 Messstationen
42. KW 2002 Messkampagne, Luftprobenahme + Ermittlung der Abscheidecharakteristik an
3 Messstationen
44. KW 2002 Ermittlung des Verfahrensblindwertes an 3 Messstationen, Ermittlung der
Wiederfindungsrate mit dotierten Proben an 3 Messstationen
46. KW 2002 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Das Teilprojekt 2 des PAK-Forschungsvorhabens umfasst die Messkampagne über den Zeitraum
von November 2002 bis Oktober 2003. Ergänzt werden diese Messungen durch weitere
Qualitätssicherungsmaßnahmen.
Der vorliegende Abschlussbericht umfasst die Messergebnisse bis einschließlich Probenahme in
KW 43 2003.
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Tabelle 3 Messplanung Teilprojekt 2, Stand 10.11.2003
Zeitraum Probenahme
48. KW 2002 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
50. KW 2002 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Analysenvergleich (GC-MS / HPLC) der Filter
52. KW 2002 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen,
getrennte Untersuchung Filter/PU-Schaum
02. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Analysenvergleich (GC-MS / HPLC) der Filter
04. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
06. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
08. KW 2003 Ermittlung des Verfahrensblindwertes an 3 Messstationen,
10. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Analysenvergleich (GC-MS / HPLC) der Filter
13. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Ermittlung der Wiederfindungsrate mit dotierten Proben an 3 Messstationen
14. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
17. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Analysenvergleich (GC-MS / HPLC) der Filter
19. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
21. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
23. KW 2003 Ermittlung des Verfahrensblindwertes an 3 Messstationen,
26. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Analysenvergleich (GC-MS / HPLC) der Filter
27. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
30. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen,
getrennte Untersuchung Filter/PU-Schaum
32. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Analysenvergleich (GC-MS / HPLC) der Filter
34. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Ermittlung der Wiederfindungsrate mit dotierten Proben an 3 Messstationen
36. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
39. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
Analysenvergleich (GC-MS / HPLC) der Filter
41. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
43. KW 2003 Messkampagne, Luftprobenahme an 3 Messstationen
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Bei folgenden Proben musste von der Messplanung abgewichen, bzw. die
Probenahme wiederholt werden:

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Ort
Geplanter Termin
Tatsächlicher Termin
Ursache
Radebeul 22.01.2003 05.02.2003 Kartusche undicht
Radebeul 06.04.2003 18.05.2003 Doppelte Bestäubung
Görlitz 22.04.2003 06.05.2003 Doppelte Bestäubung
3 Methodische Umsetzung
3.1 Messstandorte
Radebeul-Wahnsdorf
Der Messcontainer befindet sich auf dem Gelände der Staatlichen Umweltbetriebsgesellschaft,
Alt Wahnsdorf 12 in 01445 Radebeul. Beim Standort handelt es sich um eine Stadtrandlage. Die
Höhe über NN beträgt 246 m.
Abbildung 1 Lageplan Messcontainer Radebeul-Wahnsdorf
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Dresden-Nord
Der Messcontainer befindet sich auf dem Vorplatz des Bahnhofs Dresden-Neustadt, Schlesischer
Platz in 01097 Dresden. Beim Standort handelt es sich um einen stark befahrenen Platz in städti-
scher Lage. In unmittelbarer Nähe des Containers kreuzen sich zwei Hauptverkehrsstraßen. Die
Höhe über NN beträgt 112 m.
Abbildung 2 Lageplan Messcontainer Dresden-Nord
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Görlitz
Der Messcontainer befindet sich in der Zeppelinstraße 10 in 02828 Görlitz. Beim Standort handelt
es sich um eine städtische Lage an einer stark befahrenen Straße (Autobahnzubringer). In der
näheren Umgebung des Containers befinden sich eine Waggonbaufabrik und ein Krankenhaus.
Die polnische Grenze liegt ca. 2 km östlich. Die Höhe über NN beträgt 210 m.
Abbildung 3 Lageplan Messcontainer Görlitz
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3.2 Probenahme
3.2.1 Probenahme der partikelgebundenen PAK
Die Probenahme erfolgt gemäß VDI 2463, Blatt 11 im Rahmen der routinemäßigen Beprobung für
das Immissionsmessnetz Sachsen. Verantwortlich für die Probenahme ist die Staatliche
Umweltbetriebsgesellschaft.
Die Luftprobe wird über einen Zeitraum von 24 h mit einem Volumenstrom von 30 m³/h über
einen PM10-Probenahmekopf durch einen Quarzfaserfilter gesaugt. Das Probenahmesystem
befindet sich in einem auf 20 °C klimatisierten Messcontainer. Die Probenahme erfolgt mit Hilfe
eines automatischen Probenwechslers täglich. Für das Forschungsvorhaben werden jedoch nur
die Probenahmetage ausgewertet, an denen auch Proben gasförmiger und partikelgebundener
PAKs vorliegen.
Aus organisatorischen Gründen werden die Filter nur zweimal im Monat aus dem Probenwechs-
ler entnommen.
Tabelle 4 Probenahme nach VDI 2463, Blatt 11
PM10-Probenahmekopf
Digitel PM10 Filterkopfsystem
High-Volume-Sampler
Digitel DHA 80 (19"-Gehäuse), Filterautomat
Quarzfilter
Schleicher & Schuell QF 20,
150 mm
Volumenstrom 30 m³/h
Probenahmedauer 24 h
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Abbildung 4 Probenahmesystem nach VDI 2463, Blatt 11
3.2.2 Probenahme der gasförmigen und partikelgebundenen PAK
Die Probenahme erfolgt gemäß DIN ISO 12884. Verantwortlich für die Probenahme ist die Staat-
liche Umweltbetriebsgesellschaft.
Die Luftprobe wird über einen Zeitraum von 24 h mit einem Volumenstrom von 30 m³/h über
einen PM10-Probenahmekopf durch einen Glasfaserfilter und eine nachgeschaltete PU-Schaum-
Kartusche gesaugt. Das Probenahmesystem befindet sich in einem auf ca. 20 °C klimatisierten
Messcontainer.
Aus organisatorischen Gründen wird der Probenwechsel nur zweimal im Monat vollzogen. Nach
Einsatz der Probenahmekartusche kann der High-Volume-Sampler auf bis zu sechs Tage in die
Zukunft programmiert werden. Ein automatischer Probenwechsel findet nicht statt.
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Tabelle 5 Probenahme nach DIN ISO 12884
PM10-Probenahmekopf
Digitel PM10 Filterkopfsystem
High-Volume-Sampler
Digitel DHA 80 (Feldgehäuse)
Kartusche
Digitel PK 150
Glasfaserfilter
Macherey & Nagel MN 85/90 BF,
150 mm
PU-Schaum
Offenporiger PU-Schaum d: 25 kg/m³,
h: 100 mm,
105 mm
Eurofoam Deutschland GmbH
Volumenstrom 30 m³/h
Probenahmedauer 24 h
Abbildung 5 Skizze der Probenahmekartusche
Quelle: Walter Riemer Messtechnik
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Abbildung 6 Probenahmesystem nach DIN ISO 12884
3.3
Umgang mit den Proben
Die Probenahmematerialien wurden im Labor des TÜV vorbereitet und der UBG für die
Durchführung der Probenahmen übergeben. Die Probenahmen wurden nach einem gemeinsam
abgestimmten Messplan durchgeführt. Eine für das Projekt erstellte Arbeitsanweisung (ACA 44)
regelt die Vorgehensweise bei den Probenahmen, Lagerung und Transport. Die
Arbeitsanweisung stellt sicher, dass die Vorgehensweise eindeutig definiert festgelegt ist. Bei
der Erstellung der Arbeitsanweisung wurden die Erfahrungen aus den Vorversuchen
berücksichtigt.
Nach erfolgter Probenahme übergab die UBG die Proben an das Labor des TÜV zur Analyse.
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3.4 Laboranalysen
3.4.1 Bestimmung der PAK mittels GC-MS
Die Bestimmung der PAKs erfolgt gemäß DIN ISO 12884. Die Vorgehensweise ist in der Arbeits-
anweisung ACADO 040 beschrieben.
Filter und PU-Schaum werden gemeinsam in einem Soxhlet-Extraktor mit Toluol mindestens 16 h
bei schnellem Rückfluss heiß extrahiert. Das Wasser wird dem Extraktionskreislauf mit Na
2
SO
4
entzogen. Die extrahierte Probe wird anschließend am Rotationsverdampfer eingeengt. Die
Bestimmung der PAKs erfolgt mit der GC-MS. Die Kalibrierung erfolgt mit der "Internen Standard
Methode". Als Interne Standards werden deuterierte PAKs verwendet.
Folgende Geräte werden für die Bestimmung der PAKs eingesetzt:
GC-MSD
Hewlett-Packard 5890 Serie II, MSD 5972 A
Trennsäule
HP 5 (50 m)
Tabelle 6 Nachweisgrenzen DIN ISO 12884 bezogen auf die Laboranalytik
Verbindung Nachweisgrenze
1
Fluoranthen 0,01 ng/m³
Benzo[a]anthracen 0,01 ng/m³
Benzo[e]pyren 0,01 ng/m³
Benzo[j]fluoranthen
2
0,01 ng/m³
Benzo[b]fluoranthen
2
0,01 ng/m³
Benzo[k]fluoranthen
2
0,01 ng/m³
Benzo[a]pyren 0,01 ng/m³
Dibenz[a,h]anthracen 0,01 ng/m³
Indeno[1,2,3-cd]pyren 0,01 ng/m³
Coronen 0,01 ng/m³
Zusätzlich untersuchte quellgruppenspezifische PAK
Cyclopentenpyren 0,01 ng/m³
Picen 0,01 ng/m³
Benzo[b]naphtho[2,1-d]thiophen 0,01 ng/m³
1
Untersuchung von Filter und PU-Schaum
2
Benzo[j]fluoranthen, Benzo[k]fluoranthen und Benzo[b]fluoranthen werden in Summe
angegeben
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3.4.2 Bestimmung der PAK mittels HPLC
Die Extraktion der Proben erfolgt gemäß VDI 3875, Blatt 1 [VDI 3875, Blatt 1], die Bestimmung
der PAKs mit der HPLC gemäß DIN 38407, Teil 8. [DIN 38407, Teil 8]. Die Vorgehensweise ist in
der Arbeitsanweisung ACA 10 beschrieben.
Ein Filter-Viertel wird im Ultraschallbad mit Toluol extrahiert. Das Extrakt wird anschließend über
Kieselgel gereinigt.
Die Bestimmung der PAKs erfolgt mit der HPLC und einem Fluoreszensdetektor. Dieser nutzt die
Eigenschaft der meisten PAKs, bei Bestrahlung mit Licht definierter Wellenlänge zu fluoreszie-
ren. Hierdurch wird eine sehr selektive und empfindliche Messung ermöglicht.
Die Kalibrierung erfolgt mit der "Internen Standard Methode". Als Interner Standard wird Methyl-
Fluoranthen verwendet.
Folgende Geräte werden für die Bestimmung der PAKs eingesetzt:
Ultraschallbad
Bandelin Sonorex RK510
HPLC
Merck-Hitachi Hochdruck Gradienten HPLC
Fluoreszensdetektor
Merck-Hitachi F-1080
Trennsäule Merck LiChrospher PAH
Tabelle 7 Nachweisgrenzen DIN 38407, Teil 8, bezogen auf die Laboranalytik
Verbindung Nachweisgrenze
1
Fluoranthen 0,04 ng/m³
Benzo[a]anthracen 0,04 ng/m³
Benzo[e]pyren 0,03 ng/m³
Benzo[j]fluoranthen
2
0,04 ng/m³
Benzo[b]fluoranthen
2
0,04 ng/m³
Benzo[k]fluoranthen
2
0,03 ng/m³
Benzo[a]pyren 0,05 ng/m³
Dibenz[a,h]anthracen 0,03 ng/m³
Indeno[1,2,3-cd]pyren 0,09 ng/m³
Coronen 0,11 ng/m³
1
Untersuchung von ¼ Filter
2
Benzo[j]fluoranthen, Benzo[k]fluoranthen und Benzo[b]fluoranthen werden in Summe
angegeben
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3.5
Methoden zur Qualitätssicherung
Beim Vergleich zweier Messmethoden ist es notwendig, ein großes Augenmerk auf die Qualitäts-
sicherung zu legen. Nur so lassen sich systematische Fehler ausschließen und statistische Feh-
ler in der Auswertung einschränken [VDI 2449, Blatt 1]. Im Folgenden werden die eingesetzten
Qualitätssicherungsmaßnahmen beschrieben.
3.5.1 Bestimmung des Verfahrensblindwertes
In eine Probenahmekartusche werden Glasfaserfilter und PU-Schaum eingesetzt. Die Kartusche
wird in das Probenahmesystem eingesetzt, jedoch nicht beprobt. Anschließend werden Filter und
Schaum extrahiert und auf PAK analysiert. Die hierbei ermittelten PAK-Konzentrationen werden
als Verfahrensblindwert von den realen Immissionsproben abgezogen.
Parallel hierzu werden während dieser Zeit in einer Kunststofftüte luftdicht und lichtundurchlässig
verpackter PU-Schaum und Glasfaserfilter in dem klimatisierten Messcontainer gelagert und an-
schließend auf PAK analysiert. Auf diese Weise lassen sich mögliche Kontaminationsquellen
besser eingrenzen.
3.5.2 Bestimmung der Wiederfindungsrate
Zur Bestimmung der Wiederfindungsrate werden zwei Dotierungsversuche durchgeführt.
Im ersten Versuch werden In eine Probenahmekartusche Glasfaserfilter und PU-Schaum ein-
gesetzt. Der PU-Schaum wird mit einer Spritze und nativer PAK-Standardlösung dotiert. Die
Kartusche wird in das Probenahmesystem eingebaut, jedoch nicht beprobt. Anschließend werden
Filter und Schaum extrahiert und auf PAK analysiert. Das Ergebnis der Untersuchung erlaubt
Aussagen über mögliche Zersetzungen oder Verluste der PAKs während der Zeit zwischen
Beprobung und Analytik.
Im zweiten Versuch werden in eine Probenahmekartusche Glasfaserfilter und PU-Schaum ein-
gesetzt. Der PU-Schaum wird mit einer Spritze und deuterierter PAK-Standardlösung dotiert. Die
Kartusche wird in das Probenahmesystem eingebaut und beprobt. Anschließend werden Filter
und Schaum extrahiert und auf deuterierte PAKs analysiert. Das Ergebnis der Untersuchung
erlaubt Aussagen über mögliche Zersetzungen oder Verluste der PAKs während der
Probenahme.
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3.5.3 Kontrolle der Sammeleffizienz
Ein PU-Schaum wird mit einer Schere in zwei Teile geschnitten. Hierbei soll das eine Teil ca. 7
cm und das andere Teil ca. 3 cm lang sein. Die beiden Teile werden so in die Probenahmekartu-
sche eingesetzt, dass das kleinere Teil in Strömungsrichtung hinten sitzt. Die Kartusche wird in
das Probenahmesystem eingebaut und beprobt. Im Labor werden Filter und das größere PU-
Schaumteil einerseits und das kleinere PU-Schaumteil andererseits getrennt extrahiert und
untersucht. Werden im zweiten kleineren Teil keine, oder maximal 10% der in Teil 1 gemessenen
PAKs nachgewiesen, kann von einer quantitativen Probenahme ausgegangen werden.
3.5.4 Probenahmevergleich über gravimetrische Staubmassenbestimmung
Die Schwebstaubkonzentration auf den Filtern beider Probenahmen wird bei jeder Probe gemäß
DIN EN 12341:1998 bestimmt. Die Messergebnisse zeigen die Vergleichbarkeit der
Probenahmen auf (Standorte, Probenahmevolumen, Wirkung des PM10-Vorabscheiders).
3.5.5 Kontrolle der der Labormethoden mit zertifiziertem Referenzmaterial
Mit dem Messen von zertifiziertem Standardreferenzmaterial wird die Richtigkeit der beiden
Analyseverfahren nachgewiesen. Es handelt sich hierbei um das "Standard Reference Material
1649a - Urban Dust" des National Institute of Standards & Technology.
3.5.6 Kontrolle der kompletten Messverfahren mit realen Proben
Filteraliquote aus dem Immissionsmessnetzbetrieb werden sowohl mit der HPLC als auch mit der
GC-MS auf PAKs untersucht. Ziel dieses Versuches ist es, die Vergleichbarkeit der beiden Ana-
lyseverfahren nachzuweisen.
3.5.7 Vergleich der Kalibrierstandards
Ein weiterer direkter Vergleich der beiden Analysenmethoden:
HPLC mit Fluorenszenzdetektor und GC-MS
wurde durch Analyse derselben Standardstammlösung vorgenommen.
Dazu wurde ein Teil der im Labor Dresden routinemäßig eingesetzten Stammlösung an das
Labor Donzdorf geschickt und mittels GC-MS analysiert. Das Ziel war, ergänzend zur
Untersuchung von Referenzmaterial die beiden eingesetzten unterschiedlichen
Laboranalyseverfahren zu vergleichen.
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3.6
Auswertung und Interpretation der Messdaten
3.6.1 Auswertung der QS-Maßnahmen
-
Verfahrens-, bzw. Feldblindwerte
- Wiederfindungsraten
-
Sammeleffizienz bei Probenahme mit PU-Schaum
-
Kontrolle der Probenahme durch Bestimmung der abgeschiedenen Staubmasse
-
Kontrolle Laboranalytik mir zertifiziertem Referenzmaterial
-
Kontrolle Laboranalytik mit PAK-Stammlösung (Kalibrierlösung)
-
Vergleich der Laboranalytik anhand der parallel analysierten Filteraliquote
3.6.2 Zusammenfassende Bewertung der eingesetzten Messverfahren
-
Kenndaten der Messverfahren in der Praxis
-
Abschätzung des Einflusses der Probenahme auf die Messunsicherheit
(Standorteinfluss, Fehler des Probenahmevolumens …)
-
Vergleich der Analysenmethoden ohne Berücksichtigung der Probenahme
-
Wie sind die beiden Verfahren Probenahme Filter + PU-Schaum GC-MS-Analytik und
Probenahme nur mit Filter Analyse mittels HPLC zu bewerten.
-
Ermittlung des filtergängigen Anteils der einzelnen PAK aus getrennter Analyse
Filtern und nachgeschaltetem PUF.
-
Aussage zur Vergleichbarkeit der angewendeten Messverfahren vor dem Hintergrund
bekannter wissenschaftlicher Erkenntnisse
3.6.3 Verhältnis filtergängiger zu filterabscheidbarer PAK
Das Verhältnis wird in Abhängigkeit der stofflichen Eigenschaften der einzelnen PAK-Spezies
(Siedetemperatur, Dampfdruck) zur Außenlufttemperatur untersucht. Im Ergebnis wird dargestellt,
ob die Komponente Benzo-(a)-pyren als Leitschadstoff für PAK im Hinblick auf die unterschied-
lichen Abdampfverhalten einzelner PAK-Komponenten verwendet werden kann.
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3.6.4 Quellgruppenspezifische Interpretation der PAK-Immissionen
Es erfolgt eine Auswertung der Messergebnisse im Hinblick auf die quellgruppenspezifischen
Leitkomponenten. Es wird versucht, auch unter Einbeziehung der Ergebnisse der
meteorologischen Auswertungen eine Aussage zum Anteil der verschieden PAK-Quellen an der
Immissionssituation zu treffen.
Die nachfolgend beschriebene Untersuchung sollte testen, ob in den Datensätzen der
gemessenen PAK-Immissionen, bestimmte emissionstypische Verhältnisse der einzelnen Pak-
Komponenten einen Rückschluss auf die Verursacherquellen erlauben.
Im Folgenden wird das methodische Herangehen beschrieben und erste Ergebnisse dargestellt.
An einem Immissionsort gemessene Schadstoffkonzentrationen können dominiert sein durch
nahe liegende Emissionsquellen oder durch den Einfluss eines Ferntransportes von
Luftschadstoffen. PAK entstehen, wenn organische Stoffe, die Kohlenstoff und Wasserstoff
enthalten, Temperaturen von mehr als 700°C ausgesetzt werden. Die Anteile der einzelnen
Komponenten der PAH variieren in Abhängigkeit ihres Entstehungsprozesses. Um diese
Einflüsse zu quantifizieren, werden Literaturrecherchen und Auswertungen vorhandener
Messergebnisse (Datenreihe 1995 bis 2002) untersucht. Dabei wird davon ausgegangen, dass in
der Literatur publizierte typische emissionsquellenspezifische PAK-Profile in den vorliegenden
Messdaten identifiziert werden können.
Unter einem typischen emissionsspezifischen PAK-Profil soll hier das Verhältnis der Emissionen
bestimmter PAK-Komponenten zueinander, wie sie bei industriellen Prozessen, typischerweise
entstehen, verstanden werden.
Es wird unterstellt, dass diese typischen Verhältnisse der PAK-Komponenten untereinander auch
in den Immissionen wieder gefunden werden, das heißt, es werden auf dem Transportweg der
PAK’s keine chemischen und physikalischen Umwandlungen angenommen. Eine Normierung der
PAK-Konzentrationen mit der Windgeschwindigkeit, um den meteorologischen Einfluss der
„Verdünnungsfähigkeit“ der Atmosphäre, zu eliminieren, ist nicht notwendig. Da die PAK-Profile
Verhältniszahlen auf Basis der B(a)P-Emissions-faktoren sind, und die Windgeschwindigkeit als
Verdünnungsfaktor bei allen Komponenten in der gleichen Weise wirkt, ist der Bezug auf die
reale Konzentration eliminiert.
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3.7
Abschätzung der Konzentrationsentwicklung

 
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Auf Basis der seit 1995 im sächsischen Luftmessnetz ermittelten PAK-Konzentrationen wird die
Konzentrationsentwicklung der vergangenen Jahre bis zur Situation Ende 2003 dargestellt und
die weitere Entwicklung abgeschätzt.
3.8 Meteorologische Interpretation
Die meteorologische Interpretation soll zur Klärung folgender Fragen beitragen:
-
Abhängigkeit des Verhältnisses Partikel- zu Gasphase der PAK von der Luft-
temperatur
-
Einfluss von Emittentengruppen (Hausbrand, Straßenverkehr) auf die Zusammen-
setzung der PAK getrennt für Gas- und Partikelphase
Die Interpretation erfolgt im Wesentlichen auf der Basis der über den Tag herrschenden Wind-
richtungen. Optimal wäre eine über den Tag konstant vorherrschende Windrichtung, um den
möglichen Verursachersektor einzuengen.
Einfluss des Ferntransports
Es wird versucht, aus dem Vergleich der Messergebnisse an den unterschiedlichen Messsta-
tionen unter Berücksichtigung der meteorologischen Situationen unter qualitativer Einschätzung
der Emissionsstruktur, Hinweise auf die Höhe der Background-Konzentration und dem Ferntrans-
port zu gewinnen.
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4
Ergebnisse und Diskussion
4.1
Auswertung der Messdaten
4.1.1 Auswertung QS-Maßnahmen
4.1.1.1 Verfahrensblindwert
Die Untersuchung der verwendeten Probenahmefilter mit der standardmäßig eingesetzten
Bestimmung der PAK mittels HPLC ergab, dass die Blindwerte für alle untersuchten
Komponenten unterhalb der Nachweisgrenze des analytischen Verfahrens liegen.
Bei der Kontrolle der für die Probenahme nach DIN ISO 12884 mit Filter und PU-Schaum
eingesetzten Materialien wurde im Vorversuch ein Blindwert für Fluoranthen von 0,070 ng/m³
gemessen. Bei allen anderen untersuchten PAKs liegen die Materialblindwerte unterhalb der
Nachweisgrenzen des analytischen Verfahrens (GC-MS).
Zur weiteren Qualitätssicherung der eingesetzten Messverfahren und zur Gewinnung von
Verfahrenskenndaten werden Feldblindwerte ermittelt, dazu werden die Probenahmematerialien
wie in 3.5.1 Bestimmung des Verfahrensblindwertes beschrieben, parallel zu den regulären
Probenahmen an den Messstandorten gelagert und wie normale Proben analysiert. Die
Ermittlung der Feldblindwerte erfolgte an allen Standorten parallel zu den Probenahmen am
5.11.2002, 21.02.2003.
Die kompletten Ergebnisse sind in Tabelle 16 Rohdaten Verfahrensblindwert dargestellt.
In der folgenden Tabelle sind die Bandbreiten der ermittelten Blindwertkonzentrationen für die
beiden eingesetzten Verfahren zusammengestellt.
Bei der Probenahme mit Filter und Analyse mittels HPLC liegen die Feldblindwerte in der Regel
unter der Nachweisgrenze des analytischen Verfahrens. Im Sommer ist im Fall von Fluoranthen
ein Feldblindwert im Bereich von 0,12 – 0,14 ng/m³, bezogen auf das übliche Probenahme-
volumen von 720 m³ zu beobachten.
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Tabelle 8: Feldblindwerte
Verbindung
Filter, HPLC
PUF, GC-MS
Fluoranthen
< 0,04 – 0,14
0,05 – 0,21 ng/m³
Benzo[a]anthracen
< 0,04
< 0,01 – 0,06 ng/m³
Summe aus Benzo[j]fluoranthen,
Benzo[b]fluoranthen
,
und Benzo[k]fluoranthen
< 0,08
< 0,02 – 0,16 ng/m³
Benzo[e]pyren
< 0,03
< 0,01 – 0,04 ng/m³
Benzo[a]pyren
< 0,05
< 0,01 – 0,04 ng/m³
Indeno[1,2,3-cd]pyren
< 0,09
< 0,01 – 0,06 ng/m³
Dibenz[a,h]anthracen
< 0,03
< 0,01 – 0,01 ng/m³
Coronen
< 0,1
< 0,01 – 0,02 ng/m³
Cyclopentenpyren
-
< 0,01 – 0,05 ng/m³
Picen
-
< 0,01 – 0,01 ng/m³
Benzo[b]naphtho[2,1-d]thiophen
-
< 0,01 – 0,02 ng/m³
4.1.1.2 Wiederfindungsrate
Der Versuch zur Bestimmung der Wiederfindungsrate bei der Probenahme nach DIN ISO 12884
mit nativen Standards ergab Wiederfindungsraten von 95 % bis 107 %, siehe auch
.
Tabelle 19
Rohdaten Bestimmung der Wiederfindungsrate mit nativen Standards
Diese Ergebnisse bestätigen, dass während des Transportes und dem Verbleib am
Probenahmestandort und auch bei der Aufarbeitung der Proben im Labor keine Verluste oder
Veränderungen der bei den untersuchten PAKs auftreten.
Bei dem Versuch mit deuterierten Standards und Durchführung einer regulären Probenahme
nach DIN ISO 12884 lagen die Wiederfindungraten der deuterierten Standards zwischen 91 %
und 105 %. Die Abweichungen vom Sollwert liegen alle unterhalb von ± 10 %. Es konnten keine
Verluste durch Zersetzung der PAK auf dem PU-Schaum festgestellt werden. Die
Messergebnisse sind im Anhang in Tabelle 18 Rohdaten Bestimmung der Wiederfindungsrate mit
deuterierten Standards aufgeführt.
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Von H. Creutznacher, K. Huber [14] wurde eine Ozon-Querempfindlichkeit bei der Probenahme
von Benzo(a)pyren auf Filtern festgestellt. Die Autoren haben ab einer Ozonkonzentration von
etwa 40 μg/m³ eine deutliche Abnahme der Wiederfindungsrate von ca. 90 % auf 60% bis 70 %
und bei Ozonkonzentrationen von 180 μg/m³ nur noch eine Wiederfindungsrate im Bereich von
30 bis 40 % ermittelt.
Bei der Ermittlung der Wiederfindungsraten am 2.10.2002 wurden an den Stationen folgende
Ozonkonzenztrationen gemessen:
Station Dresden Nord Radebeul-Wahnsdorf Görlitz
Tagesmittelwert
16 μg/m³
37 μg/m³
22 μg/m³
Maximaler
Halbstundenmittelwert
56 μg/m³
72 μg/m³
62 μg/m³
Bei unseren Versuch zur Bestimmung der Wiederfindungsraten konnten wir keine signifikanten
Unterschiede zwischen den Messstandorten feststellen, sie liegen für alle Komponenten und an
allen Standorten bei über 90 %. An den Messstationen in Dresden-Nord und Görlitz lag die
Ozonkonzentration im Tagesmittel bei ca. 20 μg/m³. Bei diesen Konzentrationen haben auch
Creutznacher/Huber keine Wiederfindungsraten deutlich unter 90 % festgestellt. In Radebeul lag
der Tagesmittelwert von Ozon im Bereich von 40 μg/m³ und damit in einem Bereich bei dem in
der angesprochenen Studie nur noch Wiederfindungsraten von 60 % bis 70 % festgestellt
wurden. Eine Querempfindlichkeit in dieser Höhe konnten wir bei unserem Versuch nicht
feststellen.
Es gibt mehrere denkbare Erklärungen für die Unterschiedlichen Ergebnisse. Bei der
Bestimmung der Beeinflussung durch Ozon arbeiteten Creutznacher/Huber mit
Kleinfilterstaubsammler Typ Partisol. Hier wird ein 47 mm Filter mit einem Volumenstrom von
2,3 m³/h beprobt, der Filter liegt dabei direkt nach der Ansaugöffnung. Bei dem vorliegenden
Forschungsprojekt wurden die Probenahmen mit High-Volume-Samplern des Typs DHA 80 auf
150 mm Filtern (+PUF) hinter einem PM10-Vorabscheider und einer Ansaugsonde von ca. 2 m
bis 2,5 m durchgeführt. Die unterschiedlichen Ergebnisse können somit auf unterschiedliche
Probenahmeverfahren zurückgeführt werden. Eventuell wirken sogar der PM10-Abscheider und
das Sondenrohr (mit seinen unvermeidlichen Verunreinigungen der Oberflächen) als
Ozonscrubber. Zudem wurden die deuterierten PAK nicht auf die
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Filteroberfläche sondern auf den PU-Schaum aufgebracht, da eine Dotierung der Filter mit
Standardlösungen zu unplausiblen Werten führt. Bei unserem Versuch zur Bestimmung der
Wiederfindungsraten wurde die Standardlösung ca. 1 cm in die oberste Schicht des PU-
Schaumes injiziert. So ist auch denkbar, dass die auf dem PU-Schaum adsorbierten PAK vor
einem Angriff durch Ozon geschützt sind, bzw. der Filter mit dem abgelagerten Staub ebenfalls
als Ozonscrubber wirkt.
Fazit: Die Ergebnisse von Creutznacher/Huber konnten wir mit der Probenahme mit der
eingesetzten Technik und Vorgehensweise nicht bestätigen. Es ist jedoch nicht auszuschließen,
dass auch bei der Probenahme nach DIN ISO 12884, im Besonderen bei deutlich höheren
Ozonkonzentrationen im Sommer, die gesammelten PAK chemisch mit Ozon reagieren und damit
die Wiederfindungsrate abnimmt. In der Praxis ist dies auch schwierig nachzuweisen, da gerade
im Sommer die PAK-Konzentrationen sehr niedrig sind.
4.1.1.3 Abscheidecharakteristik
Beim getrennten Untersuchen von Filter / vorderen 7 cm PU-Schaum und hinteren 3 cm PU-
Schaum wurde ermittelt, dass die PAKs bei der Probenahme nach DIN ISO 12884 vollständig
erfasst werden. Es kann von einer quantitativen Probenahme ausgegangen werden. Ein Durch-
brechen der untersuchten PAKs ist nicht zu erwarten. Die Ergebnisse sind in Tabelle 20
Rohdaten Abscheidecharakteristik dargestellt.
4.1.1.4 Gravimetrischer Probenahmevergleich
Zur Kontrolle und Abschätzung der Fehler bei der Probenahme werden jeweils die
Staubbelegungen der Filter der reinen Filterprobenahme und der Probenahme mit Filter und PU-
Schaum gravimetrische bestimmt. Die Ergebnisse der bisher vorliegenden Messungen sind in
bis
dargestellt. Die Rohdaten sind in Tabelle 21 Rohdaten
Gravimetrischer Probenahmevergleich aufgeführt.
Abbildung 7 Gravimetrischer Probenahmevergleich Radebeul
Abbildung 9 Gravimetrischer
Probenahmevergleich Görlitz
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Die Unterschiede der Schwebstaubkonzentrationen der beiden Probenahmeverfahren liegen in
der Regel unter 3 μg/m³ bezogen auf den Mittelwert der beiden Messungen. Bis auf eine
Ausnahme liegen alle Abweichungen unter 5 μg/m³. Bei den Stationen Dresden-

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Nord und Görlitz ist die Übereinstimmung sehr gut, hier liegen die Abweichungen bei allen
Messungen innerhalb einer Bandbreite von etwa 3 μg/m³. Bei der Station Radebeul sind teilweise
größere Abweichungen zu beobachten, sie liegen, bis auf einen Fall, alle unter 5 μg/m³. Bei dem
Projektgespräch Anfang 2003 wurde angeregt den Volumenstrom der Geräte zu überprüfen.
Am 20. bzw. 21.02.2003 wurden die Sammler mit dem bei der UBG eingesetzten
Vergleichsstandard MFM 600 der Volumenstrom kontrolliert. Bei den routinemäßig eingesetzten
Sammlern (Filterprobenahme) lagen die Abweichungen vom Sollwerte alle unter 3%. Bei den für
die Probenahme mit PUF eingesetzten Sammlern wurde an der Station Dresden Nord eine
Abeichung von – 4 % und bei der Station Radebeul eine Abweichung von -6 % festgestellt und
die Geräte auf den Sollwert eingestellt. Die Ergebnisse sind in
dargestellt.
Tabelle 22 Ergebnisse der
Kontrolle der Probenahmevolumenströme
Die Probenahmen an den Stationen Dresden-Nord und Görlitz sind gut vergleichbar. Die
Abweichungen liegen in der Regel unter 10 % bezogen auf den Mittelwert. Nach der Überprüfung
der Sammler am 20./21.02.2003 lagen auch die Abweichungen bei der Station Radebeul in der
Regel in diesem Bereich. Die korrigierte Abweichung von -6 % erklärt für sich noch nicht die
Dezember festgestellten Abweichungen der Schwebstaubkonzentrationen. Diese Abweichungen
sind voraussichtlich auch auf Baumaßnahmen auf dem Gelände der Messstation zurückzuführen.
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Abbildung 7 Gravimetrischer Probenahmevergleich Radebeul
Radebeul
Vergleich der Schwebstaubkonzentrationen
0
10
20
30
40
50
60
22.09.2002
07.12.2002
07.02.2003
08.05.2003
05.07.2003
07.09.2003
Datum
Konzentration [μg/m³]
Filter [μg/m³]
Filter/PU-Schaum [μg/m³]
Abbildung 8 Gravimetrischer Probenahmevergleich Dresden-Nord
Dresden-Nord
Vergleich der Schwebstaubkonzentationen
0
10
20
30
40
50
60
70
80
20.09.2002
07.12.2002
07.02.2003
22.04.2003
05.07.2003
07.09.2003
Datum
Konzentration [μg/m³]
Filter [μg/m³]
Filter/PU-Schaum [μg/m³]
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Abbildung 9 Gravimetrischer Probenahmevergleich Görlitz
Görlitz
Vergleich der Schwebstaubkonzentrationen
0
10
20
30
40
50
60
70
80
20.09.2002
07.12.2002
07.02.2003
06.05.2003
05.07.2003
07.09.2003
Datum
Konzentration
Filter [μg/m³]
Filter/PU-Schaum [μg/m³]
[μg/m³]
4.1.1.5 Analyse von Standardreferenzmaterial
Das Standardreferenzmaterial NIST SRM 1649a, ein zertifizierter Immissionsstaub, wurde mit
HPLC und GC-MS untersucht. Die Ergebnisse sind in Tabelle 23 Rohdaten Untersuchung
Standardreferenzmaterial aufgelistet und in Abbildung 10 Analyse von Standardreferenzmaterial
grafisch dargestellt. Die prozentualen Abweichungen vom Sollwert liegen bei beiden Analysen-
verfahren unter 25 %. Lediglich die Abweichungen beim Dibenz[a,h]anthracen sind aufgrund der
geringen Konzentration höher.
Coronen (Cor) ist in dem Referenzmaterial enthalten, aber die Konzentration nicht zertifiziert. Um
die beiden Analysenmethoden vergleichen zu können wurden die Messergebnisse in die Tabelle
aufgenommen. Bei der Untersuchung des Referenzmaterials zeigt sich eine sehr gute
Übereinstimmung der beiden Analyseverfahren.
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Abbildung 10 Analyse von Standardreferenzmaterial
Untersuchung Standardreferenzmaterial NIST SRM 1649a
0
1
2
3
4
5
6
7
Flu
BaA
BbF
BkF
BeP
BaP
InP
DbahA
Pic
Cor
PAK
Konzentration [mg/kg]
Sollw ert [mg/kg]
Analyse HPLC [mg/kg]
Analyse GC-MS [mg/kg]
4.1.1.6 Vergleichende Analyse einer Stammlösung
Zum zusätzlichen Vergleich der Laboranalysen wurde die im Labor Dresden zur Kalibrierung der
Laboranalysen eingesetzte Stammlösung an das Labor Donzdorf geschickt und nach
Verdünnung mit den jeweils für die Analyse geeigneten Lösemittel sowohl mittels HPLC als auch
mittels GC-MS analysiert. Die Ergebnisse sind in
zusammengestellt.
Tabelle 24 Rohdaten Untersuchung
Stammlösung
Mit Ausnahme von Coronen liegen die Abweichungen maximal bei 10 %. Im Fall von Coronen
wurden mit der GC-MS eine ca. 25%-ig höhere Konzentration ermittelt.
4.1.1.7 Vergleich der Analyseverfahren
Zum Vergleich der beiden Analysenmethoden wird jeweils ein Teil eines Filters sowohl mittels
HPLC, als auch mittels GC-MS auf PAK analysiert. Die Ergebnisse der zusätzlichen Filteraliquote
mittels GC-MS sind in Tabelle 25 Rohdaten aufgeführt.
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Zur Bewertung der Vergleichbarkeit werden die Messergebnisse einer linearen Regression
unterzogen. Bei idealer Übereinstimmung der Messverfahren müsste die Steigung bei 1 und der
Achsenabschnitt bei 0 liegen. Die Ergebnisse der Linearen Regressionsanalysen sind der
bis
zu entnehmen. Die obere Grafik stellt jeweils die Ergebnisse des Analysenvergleiches
(Untersuchung des gleichen Filters) und die untere Grafik die Ergebnisse des
Methodenvergleiches (Komplette Bestimmung bei paralleler Probenahme) dar.
Abbildung 14 Regressionsanalyse für Fluoranthen
Abbildung 21 Regressionsanalyse für
Coronen
Beim Vergleich der Analyse desselben Filters mit unterschiedlichen Analyseverfahren zeigt sich
eine sehr gute Korrelation. R² liegt bei allen analysierten Komponenten über 0,95.
Der Steigungsfaktor der Geradenfunktion liegt, mit Ausnahme von Coronen, im Bereich von
größer 0,75 und kleiner 1,45. Coronen weist eine hohe Abweichung von der idealen Steigung von
1 auf, der Steigungsfaktor liegt hier bei 0,33. Bei der Analyse mit HPLC wird deutlich mehr
Coronen angezeigt. Es besteht die Vermutung, dass bei der HPLC-Methode auch andere
Derivate, wie z.B. alkyliertes Coronen miterfasst wird.
Die ermittelten Steigungen der Korrelationsgeraden liegen mit Ausnahme von Coronen meist
nahe am idealen Steigungsfaktor von 1, die Extremwerte von 0,75 (InP) und 1,43 (BaA) liegen
noch innerhalb der Spanne für die Kenndaten der DIN ISO 12884 für die Gesamtunsicherheit von
± 50% (entspricht einer Steigung von 0,5 bis 1,5) bzw. für die Präzision von ± 25% (entspricht
einer Steigung von 0,75 bis 1,25).
Insgesamt weisen die beiden Methoden eine akzeptable Vergleichbarkeit auf. Erhöhte
Abweichungen sind bei Coronen und eingeschränkt auch bei Benzo(a)anthrazen festzustellen.
Für Coronen wurde schon eine mögliche Erklärung für die hohe Abweichung angeführt. Im Falle
von Benzo(a)anthracen ist eine ähnliche Erklärung denkbar. Zudem ist zu bedenken, dass die
Konzentration für Benzo(a)anthracen durchweg vergleichsweise niedrig ist.
Die Korrelation zwischen den Messverfahren ist sehr gut. Die Regressionsfunktion kann deshalb
auch zur Korrektur der durch die Steigung beschriebenen systematischen Abweichung
herangezogen werden.
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4.1.2 Zusammenfassende Bewertung der eingesetzten Messverfahren
Im Folgenden werden die Ergebnisse der Untersuchungen zur Bestimmung der
Verfahrenskenndaten zusammengestellt und diskutiert.
Die DIN ISO 12884 soll in der Europäischen Union als Referenzverfahren für die Bestimmung
von PAK festgelegt werden. Die Verfahrenskenndaten der Bestimmungsmethode sind in den
folgenden Tabellen zusammengestellt.
Tabelle 9: DIN ISO 12884, Verfahrenskenngrößen (Anhang A)
Anwendungsbereich der Verfahrens
Für Naphthalin bis Coronen von 0,05 ng/m³ bis
1000 ng/m³
Nachweisgrenzen
≤ 0,05 ng/m³
für ein Probenahmevolumen von 350 m³
Probenahmerate
≤ 250 l/min
Regelgenauigkeit des Flussreglers für die
Probenluft
± 10%
Sammeleffizienz
Zielwerte: 75 bis 125 %,
Akzeptanzbereich: 50 % bis 150 %
Wiederfindung der Kontrollsubstanzen
Zielwerte: 75 bis 125 %,
Akzeptanzbereich: 50 % bis 150 %
Blindwerte der Materialien
< 10 ng
Referenzstandards
Reinheit 98 % Massenanteil oder besser
Präzision
± 25% oder besser
Gesamtunsicherheit
± 50% oder besser
- Nachweisgrenzen
Die Nachweisgrenze lässt sich aus der Analyse von Leerwerten nach dem Verfahren der nullten
Näherung ermitteln [VDI 2449 Bl. 1]. Die in der
und
Tabelle 6 Nachweisgrenzen DIN ISO 12884
bezogen auf die Laboranalytik
Tabelle 7 Nachweisgrenzen DIN 38407, Teil
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8, bezogen auf die Laboranalytik, zusammengestellten Nachweisgrenzen wurden aus den im
Labor ermittelten Leerwerten errechnet. Im Folgenden werden die Feldblindwerte für eine
Bestimmung der Nachweisgrenzen herangezogen. Damit wird auch der Einfluss des
Probenhandlings und des Probentransportes berücksichtigt.
Die Nachweisgrenze berechnet sich wie folgt:
=
(
=0)
+
−1;0,95
(
c
=0)
Y
y
c
t
j
s
mit:
t
t Wert
y
mittlerer Leerwert
Y
Nachweisgrenze
c
=−
=
=
(
=0)
s = Standardabweichung
Im Fall von einer vereinbarten Sicherheit von 95 % und mindestens 9 Proben liegt der Wert der t-
Verteilung bei 2,62.
Tabelle 10: Nachweisgrenzen unter Berücksichtigung der Feldblindwerte
Methode
Filter, HPLC
Filter/PUF, GC-MS
Komponente
BW STW NWG BW STW NWG
FLU
0,07 0,044
0,19
0,13 0,054
0,27
BaA
<0,04 -
0,04
0,02 0,016
0,06
Summe BbkjF
<0,08 -
0,08
0,05 0,053
0,19
BeP
<0,03 -
0,03
0,02 0,011
0,04
BaP
<0,05 -
0,05
0,02 0,011
0,04
InP
<0,09 -
0,09
0,02 0,018
0,07
DbahA
<0,03 -
0,03
0,01 0,001
0,01
Cor
<0,10 -
0,10
0,01 0,002
0,02
CPP
- -
-
0,01 0,012
0,05
Pic
- -
-
0,01 0,002
0,02
BNT
- -
-
0,01 0,003
0,02
Bei der Probenahme nur mit Filter tritt nur bei Fluoranthen ein Leerwert oberhalb der analytischen
Nachweisgrenze auf. Bei der Probenahme mit Filter/PUF treten am Standort Dresden Nord auf
für die anderen PAK vereinzelt Leerwerte festzustellen.
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Dies könnte auch auf ein spezielles Problem an diesem Standort hinweisen. Insgesamt ist
festzustellen, dass die in obiger Tabelle aufgeführten Grenzwerte eine konservative Abschätzung
darstellen.
Die niedrigste gemessene Fluoranthenkonzentration (Probenahme mit PUF) liegt bei im Sommer
bei 1,1 ng/m³. Damit erreichen die maximalen Blindwerte etwas mehr als 1/10 des niedrigsten
Messwertes. Die Beeinflussung der Messwerte durch die Blindwerte ist demnach auch im Fall
von Fluoranten als gering zu bewerten.
Bei der im Messnetz Sachsen bisher routinemäßig eingesetzten Methode zur Bestimmung der
PAK wird die Nachweisgrenze primär durch das Analyseverfahren und durch das für die Analyse
eingesetzte Filteraliquot bestimmt. Da die Filter auch auf weitere Staubinhaltstoffe untersucht
werden, steht nur eine ¼ Filter für die PAK-Analyse zur Verfügung. Dadurch liegt die
Nachweisgrenze teilweise etwas über denen des Referenzverfahrens.
- Abschätzung des Einflusses der Probenahme
Die Probenahmen wurden von der UBG durchgeführt. Eine Überprüfung der Probenahmegeräte
durch den Gutachter ist nicht Bestandteil des Auftrages. Da die Geräte der routinemäßigen
Qualitätssicherung der UBG unterliegen, kann davon ausgegangen werden, dass die Geräte die
geforderte Regelgenauigkeit des Volumenstromes von ± 10% erfüllen. In erster Näherung ist
diese Genauigkeit auch auf das Probenahmevolumen zu übertragen.
Auch die Auswertung der gravimetrisch bestimmten Staubmassen (PM
10
-Konzentrationen)
bestätigen, dass die Übereinstimmung der Messwerte in der Regel den Anforderungen der DIN
EN 12341 entsprechen. Die Probenahmen sind demnach als vergleichbar anzusehen. Der Fehler
durch den Abstand der beiden Probenahmegeräte und Abweichungen des Probenahmevolumens
liegt etwa im Bereich von ± 10%.
- Vergleich der Analysenmethoden ohne Berücksichtigung der Probenahme
Die Untersuchung des Standardreferenzmaterials NIST SRM 1649a ergibt mit der Ausnahme von
DbahA eine recht gute Übereinstimmung. Die Abweichungen liegen in der Regel
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unter 10 %. Bei DbahA könnte eine saubere Trennung von DbacA die Ursache sein, zudem ist
die Konzentration im Referenzmaterial (und auch in den realen Proben) vergleichsweise niedrig.
Bei der Analyse mittels HPLC sind im Fall von BaA und BeP Abweichungen im Bereich von 20%
festzustellen. Bei der Analyse mittels GC-MS tritt bei InP mit 21% die höchste Abweichung auf.
Mit Ausnahme des in der Praxis unbedeutenden Dibenz(ah)anthracens liegen die Abweichungen
alle im Rahmen der Anforderungen der DIN ISO 12884 bezüglich der Unsicherheit und auch der
Präzision.
Beim Vergleich der Analysenmethoden durch Analyse derselben Stammlösung liegen die
Abweichungen bei maximal 10%. Eine Ausnahme stellt Coronen dar. Im Referenzmaterial liefen
beide Methoden exakt übereinstimmende Ergebnisse. In der Standardlösung wird von der GC-
MS ca. 20 % mehr Coronen ermittelt. Auch bei diesem Vergleich ist die Übereinstimmung der
Methoden im Rahmen der Anforderungen an die Analyseverfahren sehr gut oder zumindest gut
(im Fall von Coronen).
Die Ergebnisse der der parallelen Analyse von Filtern wurde schon unter 4.1.1.7 diskutiert.
Zusammengefasst ist festzustellen, dass die Analysenmethoden einzeln betrachtet eine sehr gute
Präzision bzw. Wiederholstandardabweichung besitzen, dies zeigt sich in den
Regressionsparameter R² der bei allen Komponenten größer als 0,95 ist. Die Steigungsfaktoren
der Regressionsgeraden weisen zum Teil eine größere Abweichung von 1 auf. Dies weist auf gut
reproduzierbare Systematische Abweichungen hin. Dies ist im Besonderen bei Coronen der Fall.
Obwohl die parallelen Messungen des Referenzmaterials und auch der Stammlösung eine sehr
gute, bzw. akzeptable Übereinstimmung aufweisen liegt der Steigungsfaktor der Korrelation bei
ca. 0,33. Eine mögliche Erklärung ist, dass bei der Analyse mittels HPLC noch weitere Spezies
miterfasst werden, wie z.B. alkylierte Coronenverbindungen. Wenn die Erklärung zutrifft, muss die
Zusammensetzung des Referenzstaubes von dem in Sachsen anzutreffenden Schwebstaub
abweichen.
Eine abgesicherte Erklärung für die festgestellten ‚systematischen’ Abweichungen ist mit den
vorliegenden Informationen nicht zu treffen. Die statistischen Parameter zeigen, dass die
Regressionsfunktion gegebenenfalls zum Bezug der Ergebnisse auf die jeweils andere Methode
eingesetzt werden kann.
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- Vergleich der kompletten Messmethoden
Als Bewertungsgrundlage dienen die im Anhang 7.3
dargestellten Ergebnisse der Regressionsanalysen. Die im oberen Diagramm
dargestellte Auswertung der Analyse derselben Filter liefert die Basis für die Bewertung der
beiden Laborverfahren. Ein Vergleich der Regressionsfunktion aus dem oberen Diagramm mit
dem unteren Diagramm, in dem der Zusammenhang zwischen den gleichzeitig mit den beiden
kompletten Verfahren (Probenahme + Analyse) erhaltenen Messungen dargestellt ist, zeigt, ob
die Probenahmemethoden (Filter oder Filter+PUF) vergleichbare Werte liefern. Oder aus anderer
Sicht betrachtet, ob sich die betrachtete Komponente quantitativ auf dem Filter sammeln lässt,
oder ein Teil erst auf dem PU-Schaum festgehalten wird.
Regressionsanalysen Analysenvergleich und
Methodenvergleich
Die Regressionsfunktionen stimmen für die Komponenten B(a)A, B(a)P, Summe BbkjF, InP und
Cor sehr gut überein. Das heißt, dass diese Komponenten auf dem Filter praktisch quantitativ
abgeschieden werden und die Probenahmeverfahren für diese Komponenten vergleichbare
Ergebnisse liefern. Im Fall von Fluoranthen weist die Regressionsfunktion beim Vergleich der
kompletten Verfahren eine sehr hohe Streuung auf. Dies wird auch durch den niedrigen Wert für
R² ausgedrückt. Gleichzeitig weichen die Steigungsfaktoren stark von einander ab. Dies ist ein
eindeutiges Indiz, dass Fluoranthen nicht quantitativ auf dem Filter abgeschieden wird und das
Verhältnis filterabscheidbarer Anteil zu gesamten Anteil stark schwankt (-> abhängig von der
Temperatur).
Die Ergebnisse für BeP und DbahA weisen gegenüber den anderen Komponenten eine höhere
Abweichung bei den Steigungsfaktoren auf. Dies lässt sich nicht schlüssig erklären und ist im Fall
von DbahA auf insgesamt sehr niedrige Konzentrationen bzw. auf Probleme bei der statistischen
Auswertung auf Grund der Überrepräsentation von Messwerten im Bereich der Nachweisgrenze
zurückzuführen.
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Zusammenfassend ist festzustellen, dass bei den meisten PAK die Steigungen vergleichbar sind
und maximal um 5% (entspricht beim Steigungsfaktor ± 0,05) abweichen. Die Probenahmethoden
stimmen im Rahmen der von der DIN ISO 12884 definierten Präzision gut überein. Im Fall von
Benzo(e)pyren und Dibenzo(a,h)anthracen liegen die Abweichungen bei rund 50%. Für diese
beiden Komponenten sind die Methoden bedingt vergleichbar, der Rahmen für die
Gesamtunsicherheit von ± 50% wird allerdings voll ausgeschöpft.
- Filtergängiger Anteil der einzelnen PAK’s
Jeweils im Sommer und Winter wurde bei einer Probenserie die Filter und PU-Schaumabsorber
getrennt nach der DIN ISO Methode untersucht. Die Ergebnisse und die Auswertung sind im
Anhang unter 7.1.4
aufgeführt.
Getrennte Auswertung von Filter und PU-Schaum bei der Methode nach DIN
ISO
Tabelle 11 Teilchengebundener Anteil an PAKs im Schwebstaub
Verbindung
Anteil Filter im
Sommer
Anteil Filter im
Winter
Flu 3% 46%
BaA 70% 95%
Summe aus
BbF, BkF und BjF
89%
100%
BeP 100% 99%
BaP 100% 99%
InP 100% 100%
DbahA 100% 100%
Cor 100% 100%
CPP 70% 99%
Pic 100% 100%
BNT 35% 91%
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Bis auf Fluoranthen wurden im Winter auf dem Filter mindestens 90% der gesamten Menge
abgeschieden. Im Sommer liegt die Abscheidung auf dem Filter auch für Benz(a)anthracen und
CPP und BNT unter 90 %. Bei allen anderen untersuchten Komponenten werden auf dem Filter
sowohl im Winter als auch im Sommer praktisch 100 % der gesamten erfassten Menge
abgeschieden.
Diese Ergebnisse decken sich im Wesentlichen mit den in der Literatur publizierten Messungen.
Z.B. hat Müller in seiner Arbeit den filterabscheidbaren Anteil an PAKs im Schwebstaub sowohl
im Sommer als auch im Winter bestimmt. Probenahmen nach DIN ISO 12884 wurden von Ihm
getrennt nach Filter und PU-Schaum ausgewertet. Der filterabscheidbare Anteil an PAKs wird von
als teilchengebundener Anteil definiert [Müller J. 2002].
Tabelle 12 Teilchengebundener Anteil an PAKs im Schwebstaub nach Müller
Verbindung Teilchengebundener Anteil
Sommer
Teilchengebundener Anteil
Winter
Flu
20 %
38 %
BaA
80 %
90 %
BbF
90 %
97 %
BkF
81 %
96 %
BaP
80 %
94 %
Cor
100 %
100 %
[Müller J. 2002]
Bei den von uns durchgeführten finden wir auch im Sommer praktisch den gesamten Anteil an
B(a)P, B(e)P und der Summe an B(b)F, B(k)F und B(j)F auf dem Filter. Müller berichtet von einem
Anteil von 80 bis 90 %.
Für die PAKs mit einem Siedepunkt oberhalb von Benzo(a)antracen ist auch beim Einsatz eines
Partikelfilters als einziges Abscheidemedium die Probenahme praktisch quantitativ und damit mit
der Probenahme gemäß DIN ISO 12884 vergleichbar.
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4.1.3 Verhältnis filtergängiger zu filterabscheidbarer PAK, B(a)P als Leitkomponente
Im Rahmen der der EU-Richtlinien wird ist die DIN ISO 12884 als Referenzverfahren zur
Bestimmung der PAK-Konzentrationen vorgesehen. In Sachsen liegen langjährige Messreihen
der PAK-Konzentrationen vor. Es soll nun diskutiert werden, ob die routinemäßig eingesetzte
Methode, Probenahme auf Filtern mit HVS-Sammler Typ Digitel und Analyse mittels HPLC und
Fluoreszenzdetektor im Bezug auf das voraussichtliche Referenzverfahren (DIN ISO 12884),
Probenahme auf Filter und nachgeschalteten PUF, Analyse mittel GC-MS, vergleichbare
Ergebnisse liefert. Im Besonderen wird dabei Benzo(a)pyren als Leitkomponente diskutiert.
Die PAK mit höheren Siedepunkten sind in der Luft praktisch nur partikelgebunden vorhanden.
Die PAK mit niedrigeren Siedepunkten liegen im Besonderen im Sommer bei höheren
Umgebungstemperaturen auch gasförmig vor. Die Probenahme nach DIN ISO 12884 sieht
deshalb als Sammelmedium einen Filter mit nachgeschaltetem PU-Schaum (oder auch XAD-
Harz) vor. Bei getrennter Analyse der Sammelphasen oder durch Vergleich von 2 parallelen
Proben mit und ohne PUF kann festgestellt werden, welche PAK sich schon auf dem Filter
quantitativ abscheiden lassen.
Teilweise wird auch von partikelförmigem und gasförmigem Anteil gesprochen. Genau
genommen kann bei der getrennten Analyse nur zwischen dem filterabscheidbarem und
filtergängigem Anteil unterschieden werden, da bei nach Abscheidung auf dem Filter auch ein
ursprünglich partikelgebundener Anteil wieder abgeblasen werden kann und dann auf dem
nachgeschalteten Absorber wieder zu finden ist.
Die bisherige Auswertung zeigt, dass von den untersuchten PAK Fluoranthen und teilweise auch
Benzo(a)anthracen einen signifikanten filtergängigen (gasförmigen) Anteil aufweist. In den
folgenden Diagrammen wurden jeweils die Messergebnisse der Standardmethode (Filter, HPLC)
im Verhältnis zu den Messergebnissen in Abhängigkeit von der mittleren Tagestemperatur
dargestellt.
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Abbildung 11 Station Radebeul, Temperaturabhängigkeit von Fluoranthen
Radebeul
Wiederfindungsrate Fluoranthen im Filter in Abhängigkeit der mittleren Tagestemperatur
0
20
40
60
80
100
-20,0
-15,0
-10,0
-5,0
0,0
5,0
10,0
15,0
20,0
25,0
30,0
Temperatur °C
Wiederfindungsrate %
Abbildung 12 Station Dresden-Nord, Temperaturabhängigkeit von Fluoranthen
Dresden-Nord
Wiederfindungsrate Fluoranthen im Filter in Abhängigkeit der mittleren Tagestemperatur
0
20
40
60
80
100
-20,0
-15,0
-10,0
-5,0
0,0
5,0
10,0
15,0
20,0
25,0
30,0
Temperatur °C
Wiederfindungsrate
%
Abbildung 13 Station Görlitz, Temperaturabhängigkeit von Fluoranthen
Görlitz
Wiederfindungsrate Fluoranthen im Filter in Abhängigkeit der mittleren Tagestemperatur
0
20
40
60
80
100
-20,0
-15,0
-10,0
-5,0
0,0
5,0
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Temperatur °C
Wiederfindungsrate %
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Bei Temperaturen von -12°C wird ein Anteil von bis zu 80% auf dem Filter abgeschieden, aber
schon bei 0°C wird ein Anteil von maximal 40 % auf dem Filter vorgefunden.
Die getrennte Untersuchung Filter und nachgeschaltetem PU-Schaum ergab, dass im Sommer
bei heißen Temperaturen bis zu 30 % an Benzo(a)anthracen auf dem nachgeschalteten PU-
Schaum. Im Winter werden zumindest 90 % auf dem Filter wieder gefunden.
Wenn man die Qualitätskriterien der DIN ISO 12884 zugrunde legt, liegt auch im schlechtesten
Fall die Sammeleffizienz von Benz(a)anthracen auf Filter mit 70 % im Rahmen der Anforderung.
Als Zielwert wird hier eine Sammeleffizienz von 75% bis 125% und ein Akzeptanzbereich von
50% bis 150% gefordert. Der Zielwert wird im Extremfall knapp verfehlt, die Sammeleffizienz liegt
aber auf jeden Fall innerhalb des Akzeptanzbereiches.
Benzo(a)pyren lässt sich mit den eingesetzten Probenahmegeräten quantitativ auf einem Filter
abscheiden. Die beiden verglichenen Analysenmethoden liefern verglichen mit den
Qualitätsanforderungen des Referenzverfahrens (DIN ISO 12884) gleichwertige Ergebnisse. Die
bisher ermittelten Messwerte für Benzo(a)pyren können demnach ohne Einschränkung auch im
Rahmen der Überwachung der EU-Richtlinien verwendet werden.
4.1.4 PAK-Profile, Einfluss von Quellen
Für bestimmte emissionsspezifische Produktionsprozesse sind Emissionsfaktoren in der
Fachliteratur publiziert [3, 6, 10]. Die Bandbreite der einzelnen produktionsspezifischen
Emissionen ist enorm, mit einem Faktor 2 bis 10 ist zu rechnen. Eine Zusammenfassung von
Emissionsfaktoren verschiedener Autoren ist in einer Veröffentlichung von TIBULSKI enthalten.
Um die unterschiedlichen Größenordnungen der PAK-Emissionen in Abhängigkeit vom jeweiligen
industriellen Prozess zu eliminieren, hat sich die Angabe von spezifischen, auf eine PAK-
Komponente bezogenen Emissionsfaktoren durchgesetzt. Als Bezugskomponente wird in den
meisten Fällen Benzo(a)pyren verwendet. Wegen der großen Bandbreite der in der Literatur
angegeben Emissionsfaktoren ist es sinnvoll, sich auf wenige, aussagkräftige PAK-Komponenten
zu beschränken. In der hier vorliegenden Untersuchung werden wir uns in Anlehnung an die
Angaben in [6] auf die folgenden PAK-Komponenten beschränken:
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- Benzo(a)pyren (BaP)
- Benzo(b)fluoranthen (BbF)
- Benzo(k)fluoranthen (BkF)
- Indeno(1,2,3-cd)pyren (InD)
Die hier verwendeten Emissionsfaktoren werden in nachfolgender Tabelle zusammengestellt.
Dabei wird die BaP-Konzentration = 1 gesetzt.
Tabelle 13 Emissionsspezifische PAK-Profile
Prozess BbF/BaP BkF/BaP Ind/BaP Flu/BaP
Kohleverbrennung
1
1,3
1,3
0,7
1,7
Braunkohle-
Verbrennung
2
0,6 0,5 1,0 0,4
Holzverbrennung
3
1,2
0,4
0,1
-
Kokereien
0,3 bis 0,8
0,3
0,4 – 0,6
1,9 -2,8
Aluminiumhütten
4
0,7 – 3,7
0,7 – 3,7
0,05 – 0,45
2,3 – 21,4
Eisengießereien
5
0,9
0,9
0,9
12,5
Abfallverbrennung
6
9,0
9,0
-
207
Straßenverkehr
- Pkw
7
, Benzin
0,9
1,1
1,4
4,4 (18,9)
8
- Pkw, Diesel
9
0,9 0,8 1,0 12,6 (23,1)
10
- Lkw, Diesel
5,4
8,0
1,4
21,4
1
Mittelwert Hausbrand und Industriefeuerungen; Quelle EPA1998
2
Mittelwert Hausbrand und Industriefeuerungen, Quelle EPA1998
3
Mittelwert Hausbrand und Industriefeuerungen
4
je nach Technologie
5
Quelle EPA1998
6
Mittelwert Industrie- und Hausabfälle
7
Pkw + leichte Nutzfahrzeuge (<2,8 t)
8
ohne KAT
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9
Mittelwert indirekt / direkt Einspritzung
10
Saug-Diesel

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Die diesen „Profilen“ zugrunde liegenden Emissionsfaktoren beziehen sich auf die jeweils
verbrauchte Masse. Beim Straßenverkehr beziehen sich die Faktoren auf die Wegstrecke (km).
Da in der nachfolgenden Untersuchung für die in [6] genannten PAK-Profile für den LKW-Verkehr
im gesamten Datensatz keine Treffer gefunden wurden, kam ein etwas verändertes
Profil nach den in [10] angegebenen Emissionsfaktoren zur Anwendung.
In [12] und [13] sind Hinweise auf weitere quellspezifische PAK-Komponenten enthalten.
Hierbei handelt es sich um Cyclopentenpyren (Autoabgase), Picen (feste Brennstoffe / Holz)
und Benzo[b]naphtho[2,1-d]thiophen (schwefelhaltige Brennstoffe, Braunkohle, Diesel).
Diese Komponenten können als „Marker“ für die o. g. Quellgruppen angesehen werden.
Quantitative Angaben zu Emissionsfaktoren konnten jedoch im Rahmen der Literaturrecherche
nicht gefunden werden. Deshalb können auch keine quellspezifische PAK-Profile angegeben
werden. Es zeigte sich in der Auswertung, dass es möglich war, Hinweise auf möglichen
Ferntransport zu erhalten.
In der Auswertung der Daten aus dem Routinemessprogramm (1995 bis 2003) wurden nur die
PAK-Komponenten BbF, BkF und InP berücksichtigt. Die Komponente Flu wird im
Routinemessprogramm nicht mit erfasst. Eine zusätzliche Auswertung unter Berücksichtigung
der Komponente Flu wurde für die Daten des Sondermessprogramms (22.09.2002 bis
23.10.2003) durchgeführt.
Aus praktischen Erwägungen (vermutete Emissionsquellen) wurden in der weiteren
Untersuchung nur folgende PAK-Profile betrachtet:
- Verbrennung von Holz
- Verbrennung von Kohle (allgemein) und Braunkohle
- Pkw-Verkehr, getrennt nach Benzin und Diesel
- Lkw-Verkehr
- Kokereien
- Eisen-Gießereien
- Abfall-Verbrennung
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Für die anderen angegeben PAK-Profile sind in der näheren Umgebung keine bedeutende
Emissionsquellen vorhanden. Um die Bandbreite der Emissionsfaktoren zu berücksichtigen,
wurde alle PAK-Profile als „identifiziert“ gezählt, wenn die Abweichung vom eigentlichen
Profilwert innerhalb eines Faktors 2 lag (Abweichung vom Profilwert -50% bis + 200%). Je größer
die gewählte Bandbreite, umso unschärfer ist die Aussage bezüglich der Quellenzuordnung.
In den Datensätzen der Tagesmittelwerte der PAK-Komponenten vom 1.1.1995 bis zum
23.10.2003 (Messtermine jeder 2. Tag) wurden folgende PAK-Profile identifiziert:
Tabelle 14: Anzahl (% aller Datensätze) der identifizierten PAK-Profile:
PAK-Profil Dresden-Nord Görlitz Radebeul-Wahnsdorf
Kohle-Verbrennung 7,7% 5,5% 4,9%
Braunkohle-Verbr. 5,8% 6,6% 3,4%
Holzverbrennung 0,0% 0,0% 0,0%
Pkw-Diesel 4,5% 19,7% 23,2%
Pkw-Benzin 24,9% 12,8% 18,9%
Lkw-Verkehr 0,0% 0,0% 0,0%
Kokerei 1,1% 5,7% 0,4%
Eisen-Gießerei 0,0% 0,9% 0,0%
Abfall-Verbrennung 0,0% 0,8% 0,0%
In der Reihenfolge der Verursacher liegen an allen drei Messstellen die durch den Pkw-Verkehr
erzeugten Immissionsbeiträge an der Spitze, wobei der Anteil der Diesel-Pkw größer ist als der
Anteil der Benzin-Pkw. Der Lkw-Anteil spielt an allen drei Stationen nur eine untergeordnete
Rolle. Der Anteil des Lkw-Verkehrs am Gesamtverkehr liegt im Mittel bei etwa 10% [4]. Dies
entspricht in etwa dem hier gefunden Verhältnis von Lkw-Anteilen zu Pkw-Anteilen. Der Anteil
der durch den Verkehr verursachten Anteile ist an der Messstelle Dresden-Nord am größten,
gefolgt von Görlitz und Radebeul-Wahnsdorf. Als zweite Emittentengruppe konnten die
Verbrennung von Kohle identifiziert werden. PAK-Profile, die auf die Verbrennung von Holz
hinweisen, wurden nur in unwesentlicher Anzahl gefunden. Als einzige Messstelle wurden in
Görlitz Hinweise auf Emissionen aus Eisengießereien und Abfallverbrennung, wenn auch nur in
geringer Anzahl festgestellt.
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Im Rahmen des Sondermessprogramms wurden u. a. die Komponenten Fluoranthen (Flu),
Cyclopentenopyren (CPP) und Benzo[b]naphto[2,1-d]thiopen (BNT) erfasst. Für Flu sind
Emissionsprofile aus der Literatur verfügbar (siehe Tabelle 13). In den aus dem
Sondermessprogramm für jede Messstation verfügbaren 24 Datensätzen ergab sich gegenüber
der Auswertung ohne Flu/BaP keine zusätzlichen Hinweise auf die o.g. Verursachergruppen.
Eine Ursache könnte der geringe Datenumfang sein. In der Tabelle 15 sind alle im Rahmen des
Sondermeßprogrammes analysierten PAK-Komponenten als Häufigkeitsverteilung angegeben.
Tabelle
15
: Häufigkeitsverteilung der PAK-Komponenten Sondermessprogramm
angegeben ist die Anzahl der Fälle (Gesamtzahl 24 Tageswerte pro Messstation)
Die Verteilungsmuster von CPP, PIC und BNT sind an den Stationen Dresden-Nord und Görlitz
etwa gleich, am häufigsten ist die Klasse 0,1ng/m³ bis 0,9 ng/m³ besetzt. In Radebeul-
Wahnsdorf sind dagegen die größten Häufigkeiten in der Klasse <0,01ng/m³ zu finden.
Insgesamt ist dort das Immissionsniveau niedriger als an den beiden anderen Stationen. Die
höchsten Konzentrationen treten an allen drei Stationen am gleichen Tag auf (23.12.2002). Da
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die räumliche Verteilung der potentiellen Emissionsquellen in der Nachbarschaft der
Messstationen sicher nicht gleich ist, deutet dies auf einen überregionalen Transport hin. An
diesem Tag dominierten Windrichtungen aus Nordost bis Ost. Es trat Niederschlag auf, die
Windgeschwindigkeit lag zwischen 1 m/s bis 4 m/s, die Temperatur zwischen -0,7°C und -2,7°C
und es war den gesamten Tag bedeckt.
Die Identifizierung von Emissionsquellen auf der Grundlage der „Wiederfindung“ von Emissions-
PAK-Profilen in den Immissionen beruht auf der Annahme, dass sich die Emissionen auf ihren
Weg von der Emissionsquelle zu den Messorten durch Windgeschwindigkeit und Turbulenz
verdünnen und das jeweils für jede PAK-Komponente in gleicher Weise. Durch die Verwendung
von normierten (auf BaP bezogenen) Quotienten kann dieser Einfluss eliminiert werden, wenn
man die Annahme trifft, dass keine chemischen bzw. physikalischen Umwandlungen stattfinden.
Chemische Umwandlungen kommen sicher nur für den Ferntransport in Frage, die in der Literatur
angegeben Halbwertszeiten infolge chemischer Reaktion mit verunreinigter Luft liegen im Bereich
von mehreren Tagen. Wesentlicher ist der Anteil der Sedimentation und Deposition der Partikel
an denen die PAK angelagert sind.
Ein weiteres Problem ergibt sich dadurch, dass während des Transportvorganges sich
unterschiedliche Emissionsbeiträge überlagern und dadurch die charakteristischen PAK-Profile
verloren gehen. Nur bei Emittenten im Nahbereich kann dieser Effekt ausgeschlossen werden.
Ein mehr Erfolg versprechender Ansatz ergäbe sich aus der Verknüpfung von
Emissionskatastern mit Ausbreitungsrechnungen. Dieses Vorgehen ist aufwändig. Die Angaben
der Emissionsquellen im Emissionskataster müssten einzeln auf die PAK-Emissionen
verursachenden Technologien geprüft werden, um die Vielzahl der publizierten
Emissionsfaktoren zuordnen zu können. Auch zeitliche Schwankungen der Emissionen sind bei
einer solchen Simulation zu beachten. Es können Berechnungen in unterschiedlichen räumlichen
Maßstab durchgeführt werden und die Emissionsquellen einzeln betrachtet werden.
Dadurch können die Anteile der einzelnen Verursacher durch eine separate Berechnung besser
unterschieden werden (z.B. kleinräumige Betrachtung hinsichtlich des Straßenverkehrs und
benachbarter Emissionsquellen sowie großräumige Betrachtung industrieller Emissionsquellen).
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Die Identifizierung von Emissionsquellen auf der Grundlage der „Wiederfindung“ von Emissions-
PAK-Profilen in den Immissionen beruht auf der Annahme, dass sich die

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Emissionen auf ihren Weg von der Emissionsquelle zu den Messorten durch
Windgeschwindigkeit und Turbulenz verdünnen und das jeweils für jede PAK-Komponente in
gleicher Weise. Durch die Verwendung von normierten (auf BaP bezogenen) Quotienten kann
dieser Einfluss eliminiert werden, wenn man die Annahme trifft, dass keine chemischen bzw.
physikalischen Umwandlungen stattfinden. Chemische Umwandlungen kommen sicher nur für
den Ferntransport in Frage, die in der Literatur angegeben Halbwertszeiten infolge chemischer
Reaktion mit verunreinigter Luft liegen im Bereich von mehreren Tagen. Wesentlicher ist der
Anteil der Sedimentation und Deposition der Partikel an denen die PAK angelagert sind.
Ein weiteres Problem ergibt sich dadurch, dass während des Transportvorganges sich
unterschiedliche Emissionsbeiträge überlagern und dadurch die charakteristischen PAK-Profile
verloren gehen. Nur bei Emittenten im Nahbereich kann dieser Effekt ausgeschlossen werden.
Ein mehr Erfolg versprechender Ansatz ergäbe sich aus der Verknüpfung von
Emissionskatastern mit Ausbreitungsrechnungen. Dieses Vorgehen ist aufwändig. Die Angaben
der Emissionsquellen im Emissionskataster müssten einzeln auf die PAK-Emissionen
verursachenden Technologien geprüft werden, um die Vielzahl der publizierten
Emissionsfaktoren zuordnen zu können. Auch zeitliche Schwankungen der Emissionen sind bei
einer solchen Simulation zu beachten. Es können Berechnungen in unterschiedlichen räumlichen
Maßstab durchgeführt werden und die Emissionsquellen einzeln betrachtet werden. Dadurch
können die Anteile der einzelnen Verursacher besser separiert werden (z.B. kleinräumige
Betrachtung hinsichtlich Straßenverkehr und benachbarten Emissionsquellen sowie großräumige
Betrachtung industrieller Emissionsquellen).
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4.2 Meteorologische Interpretation
4.2.1 Windrichtungsverteilung an den Messorten
4.2.1.1 Radebeul- Wahnsdorf
Windrichtungstabelle
30° 60° 90° 120° 150° 180° 210° 240° 270° 300° 330° 360°
0,9% 4,7% 2,8% 8,8% 21,8% 1,6% 2,0% 19,0% 19,2% 9,6% 4,9% 4,9%
Die Windrichtungsverhältnisse am Messort Radebeul-Wahnsdorf entsprechen den langjährigen
Windrichtungsverteilungen mit zwei ausgeprägten Windrichtungsmaxima (süd bis Südwest und
Südost. Eine bebauungsbedingte Beeinflussung der Windrichtungsverteilung kann hier
ausgeschlossen werden.
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4.2.1.2 Dresden-Neustadt
Windrichtungstabelle
30° 60° 90° 120° 150° 180° 210° 240° 270° 300° 330° 360°
13,3% 2,2% 0,1% 37,1% 1,0% 0,8% 1,0% 11,8% 32,6% 0,0% 0,1% 0,1%
Die Windrichtungsverhältnisse am Messort Dresden-Neustadt zeigen eine ausgeprägte von der
umgebenden Bebauung geprägte Verteilung. Die Windrichtungshäufigkeiten spiegeln den Verlauf
der Straßenzüge und die Lage des Bahnhofvorplatzes wider. Die Immissionen werden daher
stark vom Kfz-Verkehr dominiert.
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4.2.1.3 Görlitz
Windrichtungstabelle
30° 60° 90° 120° 150° 180° 210° 240° 270° 300° 330° 360°
3,0% 15,2% 2,1% 0,1% 0,4% 16,1% 18,6% 10,8% 25,1% 6,6% 0,6% 1,6%
Die Windrichtungsverhältnisse am Messort Görlitz sind teilweise von den umgebenden
Bebauungen geprägt. Die Messstation befindet sich in der Nachbarschaft zweier 4-geschossiger
Bürogebäude, die in Westsüdwest-Ostnordost-Richtung ausgerichtet sind. Diese beiden
Gebäude kanalisieren die Windrichtung bei 60°. Nach Norden befindet sich ein Hang mit hohem
Bewuchs, der eine abschottenden Wirkung bei Nordanströmung erzeugt. Die
Windrichtungshäufigkeiten aus Süd bis West entsprechen der großräumigen
Windrichtungsverteilung.
4.2.2 Windrichtungsabhängige Verteilung der PAK-Profile
Im Anhang sind im Abschnitt 7.5 die PAK-Profile, die einen Anteil von mehr als 2% der
ausgewerteten Datensätze haben, als Immissionswindrosen dargestellt. In den Datensätzen der
Tagesmittelwerte der PAK-Komponenten vom 1.1.1995 bis zum 23.10.2003 konnten an allen
Standorten eindeutig nur die PAK-Profile des Kfz-Verkehrs und der
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Kohleverbrennung identifiziert werden. Die Immissionswindrosen entsprechen weitgehend den
Windrichtungsverteilungen an den Standorten. Nur am Standort Görlitz ergeben sich für die
Profile „Eisen-Gießerei“ und „Kohleverbrennung“ abweichende Windrosen. Eventuell sind hier
Einflüsse aus den nahe gelegenen Emissionsquellen des Waggonbau-Werkes vorhanden.
Zusammenfassend muss man beurteilen, dass die Methode der „Wiederfindung“ von Emissions-
Profilen der PAK in den Immissionen wegen der Vielzahl unwägbarer Einflussgrößen während
des Transport- und Ausbreitungsvorgangs nur mit Einschränkungen anwendbar ist. Es werden
jeweils die Profile wieder gefunden, die aus Emissionen der unmittelbaren Nachbarschaft
stammen. Rückschlüsse auf einen eventuellen Ferntransport sind mit dieser Methode nicht
möglich, da jeweils eine Überlagerung mit den dominierenden nahe gelegen Emissionen erfolgt.
Erfolgversprechender wäre eine Simulation mittels Ausbreitungsrechnungen und
Emissionskataster für ausgewählte meteorologische Episoden, bei der einzelne Quellgruppen
isoliert betrachtet werden und der „Rest“ dem Ferntransport zugeordnet werden könnte.
4.2.3 Windrichtungsabhängige Bewertung der BaP-Konzentrationen
Es wurden die in den Jahren 1995 bis 2001 gemessenen Tagesmittelwerte der Benz(a)pyren -
Konzentrationen (BaP) als Leitkomponente hinsichtlich der PAK bezüglich ihrer
Windrichtungsabhängigkeit ausgewertet, um Anhaltspunkte für weitere quellenspezifische
Untersuchungen zu erhalten. Dazu wurden Immissionswindrosen erstellt, die im Anhang
(Abschnitt 7.4) dargestellt sind.
Vom Auftraggeber wurden dazu Daten zu den meteorologischen Messungen an den Stationen
Radebeul-Wahnsdorf, Dresden-Nord und Görlitz als ½-Stunden Mittelwerte und Daten zu den
PAK-Messungen als Tagesmittelwerte übergeben. Für die weitere Auswertung wurden vorerst die
den Tagesmittelwerten zugeordneten Messwerte der meteorologischen Parameter Windrichtung
und Windgeschwindigkeit ausgewertet.
Während des Messzeitraumes der PAK-Messungen wurde das Probenamesystem geändert
(Übergang von TSP zu PM10). Der Einfluss dieser Änderung auf die Struktur der
Immissionswindrosen wurde als unerheblich eingeschätzt, so dass in den Immissionswindrosen
die Messwerte des gesamten Zeitraums von 1995 bis 2001 enthalten sind, da die PAK fast
ausschließlich an Partikeln mit Durchmessern von weniger als 2,5 μm angelagert sind [13].
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Die BaP-Konzentration wurde zur Darstellung in den Immissionswindrosen in 6 Klassen
eingeteilt. Die Einteilung wurde so gewählt, um der Dominanz der Messwerte im Bereich unter 5
ng/m³ Rechnung zu tragen, aber gleichzeitig noch eine Differenzierung bei den hohen Werten zu
erhalten, ohne dass die Menge der Messwerte in den oberen Klassen zu sehr ausgedünnt wird.
Klasse 1
Klasse 2
Klasse 3
Klasse 4
Klasse 5
Klasse 6
< 0,1 ng/m³
0,1 ng/m³
-
0,49 ng/m³
0,5 ng/m³
-
0,99 ng/m³
1,0 ng/m³
-
4,99 ng/m³
5,0 ng/m³
-
9,99 ng/m³
> 10,0 ng/m³
Bei der Auswertung der Immissionswindrosen fällt auf, dass sich die Struktur der bei den
Größenklassen 1 bis 4 im Vergleich der drei Messstationen sehr ähnelt. Deutliche Unterschiede
ergeben sich erst ab BaP-Werten von mehr als 5 ng/m³, wobei es in diesen beiden oberen
Klassen nochmals deutliche Unterschiede in der Struktur der Immissionswindrosen gibt.
Während in den Größenklassen 1 bis 4 die Mehrzahl der Messwerte mit den Windrichtungen
West und Südost zusammenfällt, wird ab 5ng/m³ auch der Nordost-Anteil größer, während der
Südwestanteil zurückgeht.
BaP-Werte von mehr als 10 ng/m³ kommen fast ausschließlich bei Windrichtungen aus Osten vor
(Görlitz Südosten, sonst Osten und Nordosten).
Die hier dargestellten Immissionswindrosen enthalten außer dem Einfluss von Emissionsquellen
noch weitere meteorologische Einflüsse, vor allem Temperatur und Windgeschwindigkeit. In der
weiteren Bearbeitung muss daher ein Weg gefunden werden, um diese Einflüsse zu eliminieren
und eine meteorologisch begründete quellenspezifische Analyse der PAK-Werte zu ermöglichen.
Ein erster Ansatz dazu wäre, die gemessenen Konzentrationen über einen linearen Ansatz auf
eine Windgeschwindigkeit und eine Temperatur zu normieren. Dabei geht zwar die
Anschaulichkeit eines reinen Konzentrationswertes verloren, die Immissionswindrosen können
dann aber eindeutiger auf quellspezifische Einflüsse interpretiert werden.
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5 Zusammenfassung
Im sächsischen Luftgütemessnetz werden über einen langen Zeitraum an verschiedenen
Messstationen die PAK als Staubinhaltsstoffe ermittelt. Als Probenahmegerät dient ein High-
Volume Sampler mit automatischen Filterwechsel (Digitel DHA 80) gemäß VDI 3463 Bl. 11. Die
Analyse der PAK erfolgt routinemäßig mittels HPLC mit Fluorenszenzdetektor (FLD) gemäß DIN
38407,Teil 8.
Im Rahmen der EU-Richtlinien zur Luftreinhaltung soll die DIN ISO 12884:2000 als
Referenzverfahren zur Bestimmung der PAK festgelegt werden. Abweichend von der
routinemäßig durchgeführten Messmethode ist im Referenzverfahren die Probenahme mit Filter
und nachgeschaltetem Absorber für den gasförmigen (filtergängigen) Anteil vorgesehen. Die
Analyse erfolgt mittels GC-MS.
Es wurden 3 Messstationen (Radebeul, Dresden-Nord und Görlitz) mit einem zusätzlichen High-
Volume-Sampler zur Probenahme mit Filter und nachgeschalteter Polyurethanschaumkartusche
ausgestattet. Ein automatischer Probenwechsel ist bei der Probenahme mit PU-Schaum nicht
möglich. Aus organisatorischen Gründen konnten deshalb nur alle 14 Tage Probenahmen gemäß
DIN ISO 12884 durchgeführt werden.
Während des kompletten Untersuchungsprogrammes wurden im Zeitraum vom 22.09.2002 bis
zum 23.10.2003 an jeder der 3 Stationen 24 Tagesprobenahmen gemäß DIN ISO 12884 parallel
zu den routinemäßigen Probenahmen auf Filter und Analyse mittels HPLC mit FLD durchgeführt.
Die Messungen wurden durch umfangreiche Maßnahmen und Untersuchungen zur Qualitäts-
sicherung ergänzt.
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Die Auswertung der Messreihen lieferte folgende Ergebnisse:
Bei den routinemäßig untersuchten PAK lagen mit Ausnahme von Fluoranthen alle untersuchten
PAK primär partikelgebunden vor und ließen sich bei der Probenahme praktisch quantitativ auf
einem Filter abscheiden. Der mittels Partikelfilter sammelbare Anteil an Fluoranthen liegt im
besten Fall, bei mittleren Tagestemperaturen von unter -10°C, bei ca. 80 % und sinkt bei
steigender Temperatur auf 10 bis 20 %. Von den weiteren untersuchten PAK zeigt nur
Benzo(a)anthracen eine signifikante Abhängigkeit der Verteilung Gas- zu Partikelphase von der
Temperatur. Im Sommer bei heißen Temperaturen sinkt der partikelabscheidbare Anteil (auch
partikelgebundener Anteil oder Sammeleffizienz bezogen auf Probenahme mit Filter) auf 70 %.
Wie die getrennte Untersuchung von Filter und PU-Schaum mittels GC-MS zeigte weist, von den
zusätzlich mittels GC-MS untersuchten Komponenten, auch CPP eine leichten
Temperatureinfluss auf, der Anteil auf dem Filter sinkt im Sommer auf 70 %. Dieser Effekt ist bei
BNT noch stärker ausgeprägt, hier werden im Sommer nur noch 35 % auf dem Filter
abgeschieden.
Die begleitenden Untersuchungen zur Dokumentation der Verfahrenskenndaten zeigen, dass bei
der gewählten Verfahrensweise die Blindwerte in einem akzeptablen Rahmen liegen.
Interessanterweise werden an der Station Dresden-Nord immer die höchsten Blindwerte ermittelt.
Die Untersuchungen zur Wiederfindungsrate liefern Abweichungen von unter 10%, die
Sammeleffizienz liegt (bei der Probenahme mit PU-Schaum) für alle Komponenten deutlich über
90 %. Damit werden die Anforderungen der als Referenzmethode vorgeschlagenen DIN ISO
12884 weit übertroffen. Für beide Kenndaten wird von der DIN ISO 12884 ein Zielwert von 75%
bis 125%, bzw. ein Akzeptanzbereich von 50% bis 150% gefordert.
Die Präzision des Verfahrens nach DIN ISO 12884 liegt nach Anhang A bei ±25% oder besser,
die Gesamtunsicherheit wird mit ±50% angegeben.
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Zur Ermittlung der Vergleichbarkeit der beiden angewendeten Messverfahren wurden einerseits
Aliquote der gleichen Filter jeweils mit der HPLC und mit der GC-MS Methode untersucht und die
Messergebnisse mittels linearer Regression analysiert. Beim Vergleich der reinen Analysen-
methoden ergibt sich eine hervorragende Korrelation, was sich in Korrelationskoeffizienten R² mit
Werten über 0,95 ausdrückt. Bei Coronen und in leichterem Maße auch bei Benzo(a)anthracen
sind jedoch Steigungen mit großer Abweichung von 1 festzustellen. Dies weist auf entsprechende
systematische Fehler hin. Die Ursachte könnte in der unterschiedlichen Beeinflussung der
Analysenmethode durch Begleitsubstanzen, z.B. durch Mitbestimmung weiterer

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PAK bei Coelution mehrerer Verbindungen. Dieses Phänomen könnte in einer Erweiterung oder
Ergänzung des Untersuchungsprogramms durch weitere zielgerichtete Untersuchungen eventuell
aufgeklärt werden. Zusammenfassend folgt eine Übersicht zu den Abweichungen zwischen den
Verfahren je Messkomponenten bezogen auf das Referenzverfahren in Prozent, ermittelt aus der
Abweichung der linearen Regressionsfunktion zur idealen Steigung von 1.
Komponente Labor-
analytik
Probe-
nahme-
methode
Gesamt-
verfahren
Bewertung
Fluoranthen
+24%
-
-
Probenahme mit Filter nicht
quantitativ!
Benzo(a)anthracen
-43%
-14%
-57%
Meist Messwerte in Nähe der
Nachweisgrenze, dadurch
bedingte höhere Abweichungen
Summe Benzo(b)-,-(k)-,-
(j)fluoranthen
+5%
+15%
+20%
Sehr gute Übereinstimmung
Benzo(e)pyren
+10%
+40%
+50
Gute Übereinstimmung der
Analysemethoden, systematische
Abweichungen bei der
Aufarbeitung der Proben
verhindert eine sehr gute
Übereinstimmung des
Gesamtverfahrens
Benzo(a)pyren
+21%
+7%
+28%
Sehr gute Übereinstimmung der
Probenahmeverfahren, gute
Übereinstimmung der
Gesamtverfahren
Indeno(1,2,3-cd)pyren
+25%
-3%
+22%
Sehr gute Übereinstimmung der
Probenahmeverfahren, gute
Übereinstimmung der
Gesamtverfahren
Dibenz(a,h)anthracen
+17%
+28%
+45%
Sehr gute Übereinstimmung der
Analyseverfahren, akzeptable
Übereinstimmung der
Gesamtverfahren
Coronen
+77%
+4%
+71%
Sehr gute Übereinstimmung der
Probenahmeverfahren,
systematische Abweichung der
Analyseverfahren
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Erläuterung zur Tabelle: Die Basis zum Vergleich der Laboranalytik ist die Regressionsanalyse
der jeweils mit beiden Analysenmethoden untersuchten Filter. Zur Bewertung

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der Probenahme werden die Steigungen der beiden Regressionsgeraden verglichen. Zur
Bewertung der Gesamtverfahren wird die Regressionsanalyse der parallel durchgeführten
Probenahmen herangezogen.
Beim Vergleich der kompletten Untersuchungsmethoden mittels Regressionsanalysen ergibt sich
für Fluoranthen erwartungsgemäß eine schlechte Korrelation und für die Probenahme mit PU-
Schaum deutlich höhere Messwerte, was sich in einem entsprechend höheren Steigungs-
koeffizienten ausdrückt. Für die weiteren untersuchten PAK ergibt sich für die meisten PAK eine
gute Übereinstimmung mit Abweichungen im Bereich von ±20 bis 30%. Für Benzo(e)pyren und
Dibenzo(a,h)anthracen ergibt sich eine akzeptable Übereinstimmung, bei Abweichungen im
Bereich von ±50%. Coronen stellt einen Sonderfall dar, lässt man die systematische Abweichung
der reinen Analyseverfahren außer Acht (z.B. durch Normierung bzw. der beiden Verfahren)
ergibt sich hier eine gute Übereinstimmung. Dass heißt die Probenahmeverfahren sind gut
vergleichbar.
Die bisher in Sachsen mit Filterprobenahme und HPLC und FLD ermittelten Messwerte für das
als Leitkomponenten herangezogenen Benzo(a)pyren, und für die Summe an Benzo(b)-, -(k)- und
–(j)fluoranthen und Indeno(1,2,3-cd)pyren stimmen gut mit den mittels DIN ISO 12884
(vorgesehenes Referenzverfahren) zu ermittelnden Werten überein. Im Fall von
Benzo(a)anthracen und Dibenz(a,h)antracen liegen die Abweichung an der Grenze des
Bereiches für die Gesamtunsicherheit. Bei Benzo(a)anthracen kommt der höchste Anteil von den
systematischen Abweichungen der Analysenmethoden, wobei zu bedenken ist, dass die
Messwerte recht niedrig und im Falle der Analyse mittels HPLC meist im Bereich der
Nachweisgrenze liegen, weshalb die Einzelmesswerte mit einer entsprechend hohen
Unsicherheit versehen sind. Im Fall von Coronen sind die Abweichungen ebenfalls auf
systematische Abweichungen bei den Analysenmethoden zurückzuführen. Wie schon oben
angeführt, sind im Fall von Coronen die Probenahmen sehr gut vergleichbar, die vergleichsweise
hohen Abweichungen sind auf Unterschiede der Analyseverfahren zurückzuführen. Fluoranthen
wird wegen seiner Flüchtigkeit nicht quantitativ auf dem Filter abgeschieden, die
Probenahmemethode nur mit Filter ist für Fluoranthen ungeeignet.
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Emissionsquellen bezogene Analyse
Ausgehend von PAK-Emissionsfaktoren für unterschiedliche Emissionsquellen wurden PAK-
Profile definiert. Diese Profile beschreiben des Verhältnis der Emissionsfaktoren, bezogen auf
Benzo(a)pyren. Ausgehend von der Annahme, dass die Immissionen den Emissionen
proportional sind, wurde versucht, diese typischen quellenspezifischen Profile in den Immissionen
wieder zu finden.
Aus praktischen Erwägungen wurden folgende PAK-Profile betrachtet: Verbrennung von Holz,
Verbrennung von Kohle, Kfz-Verkehr, Abfallverbrennung und Eisengießerei. In den Datensätzen
der Tagesmittelwerte der PAK-Komponenten vom 1.1.1995 bis zum 23.10.2003 konnten an allen
Standorten eindeutig die PAK-Profile des Kfz-Verkehrs und der Kohleverbrennung identifiziert
werden. Der Anteil der durch den Kfz-Verkehr verursachten Anteile an den PAK-Immissionen
dominiert an allen drei Messstationen, wobei die höchsten Anteile an der Messstation Dresden-
Nord gefunden wurden. Dies ist durch die unmittelbare Nähe der Emissionsquellen an dieser
Messstation begründet. In der durch den Kfz-Verkehr weniger betroffenen Messstation Radebeul-
Wahnsdorf sind die verkehrsbedingten Anteile deutlich geringer, obwohl sie auch dort noch den
„1. Platz“ vor der Kohleverbrennung einnehmen. In Görlitz gibt es zusätzliche Hinweise auf
Emissionen aus Gießereien, die mit dem nahe gelegenen Werk des Wagonbaues in Verbindung
gebracht werden können.
Das Ergebnis der Untersuchungen zeigt, dass die vom Kfz-Verkehr verursachten Anteile an der
PAK-Gesamtimmission insgesamt dominierend sind. Das trifft auch für nur mäßig vom Kfz-
Verkehr betroffenen Standort zu. An zweiter Stelle sind die Anteile aus der Verbrennung fester
fossiler Brennstoffe zu nennen, wobei hier die Verbrennung von Kohle ausschlaggebend ist. Die
in der Literatur vielfach zitierten Holzverbrennungen (vor allem unkontrollierte Holzverbrennung,
offene Kamine) als Verursacher konnten nicht nachgewiesen werden, was an der wahrscheinlich
geringen Anzahl derartiger Emissionsquellen an den untersuchten Standorten zusammenhängt.
Die Auswertung der Komponenten PIC, BNT und CPP ergab einen Hinweis auf möglichen
Ferntransport.
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Zusammenfassend muss man beurteilen, dass die Methode der „Wiederfindung“ von Emissions-
Profilen der PAK in den Immissionen wegen der Vielzahl unwägbarer

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Einflussgrößen während des Transport- und Ausbreitungsvorgangs nur mit Einschränkungen
anwendbar ist. Es werden jeweils die Profile wieder gefunden, die aus Emissionen der
unmittelbaren Nachbarschaft stammen. Rückschlüsse auf einen eventuellen Ferntransport sind
mit dieser Methode nicht möglich, da jeweils eine Überlagerung mit den dominierenden nahe
gelegen Emissionen erfolgt. Erfolgversprechender wäre eine Simulation mittels
Ausbreitungsrechnungen und Emissionskataster für ausgewählte meteorologische Episoden, bei
der einzelne Quellgruppen isoliert betrachtet werden und der „Rest“ dem Ferntransport
zugeordnet werden könnte. Die Auswertung der Windrichtungsabhängigkeit der BaP-
Konzentration zeigt weiteren Handlungsbedarf zur Eliminierung der meteorologischen
Einflussgrößen. Während bei Konzentrationen von weniger als 5 ng/m³ bei allen drei
untersuchten Stationen ähnliche Immissionswindrosen, die den Häufigkeitsverteilungen der
Hauptwindrichtungen weitgehend entsprechen, erhalten werden, gibt es ab dem
Konzentrationsbereich von mehr als 5ng/m³ bei den untersuchten Stationen größere
Unterschiede in den Immissionswindrosen. Ein Quellbezug lässt sich damit jedoch noch nicht
herstellen, da die Richtungsdominanz auch durch die anderen meteorologische Einflussgrößen,
wie Temperatur und Windgeschwindigkeit, bestimmt sein kann.
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6 Literaturverzeichnis
Zitierte Literaturstellen:
[1] DIN ISO 12884:
Bestimmung der Summe gasförmiger und partikelgebundener polycyclischer
aromatischer Kohlenwasserstoffe
Beuth Verlag GmbH, 2000
[2] DIN 38407, Teil 8:
Bestimmung von 6 polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen
(PAK) in Wasser mittels Hochleistungs-Flüssigchromatographie (HPLC) mit Fluoreszensdetektor
Beuth Verlag GmbH, 1995
[3] EPA:
Locating and estimating air emissions from sources of polycyclic organic matter
United States Environmental Protection Agency, Report EPA-454/R-98-014, 1998
Available:
http://www.epa.gov/ttn/chief/le/pompta.pdf
[4] MOBILEV:
Handbuch der Emissionsfaktoren des Straßenverkehrs, MOBILEV,
[5] Müller J.:
Temperaturabhängige Dynamik der Korngrößenverteilung von Schwebstaubinhalts-
stoffen
VDI-Berichte
Nr. 1656
, S. 399-406, 2002
[6] Tsibulski 2001:
UNEP, MSC-E, Technical Note 7/2001
[7] VDI 2449, Blatt 1:
Ermittlung von Verfahrenskenngrößen für die Messung gasförmiger
Schadstoffe (Immission)
Beuth Verlag GmbH, 1995
[8] VDI 2463, Blatt 8:
Messen der Massenkonzentration (Immission)
Basisverfahren für den Vergleich von nichtfraktionierenden Verfahren
Beuth Verlag GmbH, 1982
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[9] VDI 2463, Blatt 11:
Messen der Massenkonzentration (Immission)
Filterverfahren - Filterwechsler Digitel DHA-80
Beuth Verlag GmbH, 1996
[10] Wunderlin1999
: Emissionsfaktoren nichtlimitierter Schadstoffe im Straßenverkehr,
Carbotech AG, März 199
[11] VDI 3875, Blatt 1:
Messen von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAH)
Beuth Verlag GmbH, 1996
[12] Workinggroup On Polycyclic Aromatic Hydrocarbons:
Ambient Air Pollution by Polycyclic
Aromatic Hydrocarbons (PAH)
Office for official publications of the European communities, ISBN 92-894-2057-X, 2001
Available:
http://europa.eu.int/comm/environment/air/pp_pah.pdf
[13] Carl-Elis Boström at al.:
Cancer Risk Assessment, Indicators, and Guidelines for Polycyclic
Aromatic Hydrocarbons in the Ambient Air
Environmental Health Perspectives • VOLUME 110 | SUPPLEMENT 3 | JUNE 2002
[14] H. Creutznacher, H. Huber.:
Ozonquerempfindlichkeit bei der Immissionsmessung von
schwebstaubakkumuliertem Benzo(a)pyren.
Gefahrstoffe, Reinhaltung der Luft • 63 (2002) Nr. 7/8 – Juli August
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Weitere Literaturstellen:
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Atmospheric Partitioning of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAH) and Oxygenated
PAH, Mssachusetts Institute of Technology, Feb. 1997
Brewer R., Belzer W., Poon A.:
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Burnaby Lake B.C. , Environment Canada, Aquatic and Atmospheric Sciences Division,
Vancouver B. C., December 2000
Coleman P., Bush T., Conolly C., Irons S., Murrells T., Vincent K. Watterson J.:
Assessment
of benzo[a]pyrene atmospheric concentrations in the UK to support the establishment of a
national PAH objective, Report AEAT/ENV/R/0620 Issue 5.1, AEA Technology Culham,
Abingdon, Oxfordshire, 2001
Dabestani, R., Ivanov, I. N.: A Compilation of Physical, Spectroscopi
Dimashki M., Lim L. H., Harrison R. M., Harrad S.:
Temporal Trends, Temperature
Dependence, and Relative Reactivity of Atmospheric Polycyclic Aromatic Hydrocarbons
DIN ISO 12884:
Bestimmung der Summe gasförmiger und partikelgebundener polycyclischer
aromatischer Kohlenwasserstoffe
DIN 38407, Teil 8:
Bestimmung von 6 polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAK)
in Wasser mittels Hochleistungs-Flüssigchromatographie (HPLC) mit Fluoreszensdetektor
Edlund S.:
PAH as a POP - Possibilities, implications and appropriateness of regulation global
emissions of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons through the Stockholm Convention on Persistent
Organic Pollutants
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EPA:
Locating and estimating air emissions from sources of polycyclic organic matter
Gibson M. D., Jackson Prof. M. H., Murdoch F.:
Relationship between the concentration of
atmospheric Polynuclear Aromatic Hydrocarbons and traffic density in an Urban Street (Hope
Street Glasgow)
Golomb D., Barry E.:
Atmospheric Depositions of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons onto
Massachusetts Bay: Identification of sources
Hessische Landesanstalt für Umwelt und Geologie:
Luft: Immissionskataster - Polycyclische
aromatische Kohlenwasserstoffe, 2002
Harrison R. M., Smith D. J. T., Luhana L.:
Source Apportionment of Atmospheric Polycyclic
Aromatic Hydrocarbons Collected from an Urban Location in Birmingham, U.K.
Holmes J.:
Ambient Concentrations of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) at Selected
Locations in California
Johannson C., Kristensson A. Widequid U., Vesely V. Westerholm R. Swietlicki E.:
Measurements of aerosoles and gases in a traffic tunnel and application of source receptor
analysis
Kakimoto H., Yokoe H., Matsumoto Y., Sakai S., Kanoh F., Murahashi T., Akutsu K., Toriba
A., Kizu R., Hayakawa K.:
Considerations of Atmospheric Behaviors of Polycyclic Aromatic
Hydrocarbons, Nitropolycyclic Aromatic Hydrocarbons and Inorganic Pollutants Based on their
Interrelationship
Kuhlbusch T., John A.:
Korngrößenabhängige Untersuchungen von Schwebstaub und Inhalts-
stoffen
Lee W.-J., Wang Y.-F., Lin T.-C., Chen Y.-Y., Lin W.-C., Ku C.-C., Cheng J.-T.:
PAH charak-
teristics in the ambient air of traffic-source
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Letzel T.:
Analytik partiell oxidierter polycyclischer aromatischer Kohlenwasserstoffe und Abbau
von Benzo[a]pyren auf Rußaerosolpartikeln durch Ozon
Lim L. H., Harrison R. M., Harrad S.:
The Contribution of Traffic to Atmospheric Concentrations
of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons
Müller J.:
Temperaturabhängige Dynamik der Korngrößenverteilung von Schwebstaubinhalts-
stoffen
Norbeck J., Durbin T., Truex T.:
Characterization of Particulate Emissions from Gasoline-Fueled
Vehicles
Center for Environmental Research and Technologie, College of Engineering, University of
California, 1998
Thanner G., Moche W.:
Emission von Dioxinen, PCBs und PAHs aus Kleinfeuerungsanlagen
Tsibulsky V.:
Polycyclic aromatic hydrocarbon emission inventories and emission expert
estimates
VDI 2449, Blatt 1:
Ermittlung von Verfahrenskenngrößen für die Messung gasförmiger
Schadstoffe (Immission)
VDI 2463, Blatt 8:
Messen der Massenkonzentration (Immission)
Basisverfahren für den Vergleich von nichtfraktionierenden Verfahren
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VDI 2463, Blatt 11:
Messen der Massenkonzentration (Immission)
Filterverfahren - Filterwechsler Digitel DHA-80
VDI 3875, Blatt 1:
Messen von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAH)
Workinggroup On Polycyclic Aromatic Hydrocarbons:
Ambient Air Pollution by Polycyclic
Aromatic Hydrocarbons (PAH)
Wunderlin D., Klaus T., Schneider A., Schläpfer K.:
Emissionsfaktoren ausgewählter
nichtlimitierter Schadstoffe im Straßenverkehr
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7 Anhang
7.1 Rohdaten Qualitätssicherung
7.1.1 Rohdaten Blindwertuntersuchungen
Tabelle 16 Rohdaten Verfahrensblindwert Vorversuch
Komponente
Filter [ng/m³]
Filter/PU-Schaum [ng/m³]
Flu < 0,04 0,070
BaA
< 0,04
< 0,005
Summe aus BbF und BjF
< 0,08
< 0,005
BkF
< 0,03
< 0,005
BeP
< 0,03
< 0,005
BaP
< 0,05
< 0,005
InP
< 0,09
< 0,005
DbahA
< 0,03
< 0,005
Cor
< 0,11
< 0,005
Tabelle 17 Rohdaten Verfahrensblindwert KW 44 2002, KW 8 2003 und KW 22 2003
Probenahme mit Filter und Analyse mit HPLC:
MP Datum
FLU
BaA
BbkjF
BeP
BaP
InP
DbahA Cor
D
05.11.2002 < 0,04 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
G
05.11.2002 < 0,04 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
R
05.11.2002 < 0,04 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
D
21.02.2003 < 0,04 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
G
21.02.2003 < 0,04 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
R
21.02.2003 < 0,04 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
D
05.06.2003
0,14 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
G
05.06.2003
0,12 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
R
05.06.2003
0,14 < 0,04 < 0,08 < 0,03 < 0,05 < 0,09 < 0,03
< 0,1
Probenahme mit Filter/PUF und Analyse mit GC-MS:
MP Datum
FLU BaA
BbkjF BeP
BaP
InP
DbahA Cor
CPP
Pic
BNT
D
05.11.2002 0,17
0,04
0,13
0,02
0,03
0,06
<0,01 <0,01
0,05
0,01 <0,01
G
05.11.2002 0,09 <0,01 <0,02 <0,01 <0,01 <0,01
<0,01 <0,01 <0,01 <0,01 <0,01
R
05.11.2002 0,06 <0,01 <0,02 <0,01 <0,01 <0,01
<0,01 <0,01 <0,01 <0,01 <0,01
D
21.02.2003 0,20
0,04
0,16
0,04
0,04
0,05
0,01
0,02
0,01
0,01
0,01
F
21.02.2003 0,10
0,01 <0,02
0,01 <0,01 <0,01
<0,01 <0,01 <0,01 <0,01
0,02
R
21.02.2003 0,21
0,06 <0,02 <0,01 <0,01 <0,01
<0,01 <0,01 <0,01 <0,01 <0,01
D
05.06.2003 0,05 <0,01 <0,02 <0,01
0,02 <0,01
<0,01 <0,01 <0,01 <0,01 <0,01
F
05.06.2003 0,12 <0,01 <0,02 <0,01 <0,01 <0,01
<0,01 <0,01 <0,01 <0,01 <0,01
R
05.06.2003 0,15 <0,01 <0,02 <0,01 <0,01 <0,01
<0,01 <0,01 <0,01 <0,01 <0,01
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Alle Messwerte in ng/m³ (bezogen auf das übliche Probenahmevolumen von 720 m³)
MP (Messpunkt):
D: Dresden-Nord
G:
Görlitz
R:
Radebeul
7.1.2 Rohdaten Wiederfindungsrate
Tabelle 18 Rohdaten Bestimmung der Wiederfindungsrate mit deuterierten Standards
Wiederfindungsraten deuterierter PAK in Immissionsproben, nach regulärer Probenahme
Analysenmethode: DIN ISO 12884, HRGC/LRMS, Quantifizierung mit internen Standards
Probenbezeichnung Filter/PU-Schaum Filter/PU-SchaumFilter/PU-Schaum
Probenahmeort Görlitz Dresden-Nord Radebeul
Probenahmedatum 02.10.2002 02.10.2002 02.10.2002
Flu
94 %
102 %
101 %
BaA
98 %
100 %
97 %
BbF
92 %
96 %
101 %
BkF
92 %
98 %
105 %
BaP
94 %
93 %
91 %
InP
97 %
95 %
96 %
DbahA
97 %
103 %
93 %
Tabelle 19 Rohdaten Bestimmung der Wiederfindungsrate mit nativen Standards
Wiederfindungsraten native PAK in Immissionsproben
Analysenmethode: DIN ISO 12884, HRGC/LRMS, Quantifizierung mit internen Standards
Probenbezeichnung Filter/PU-Schaum Filter/PU-SchaumFilter/PU-Schaum
Probenahmeort
Görlitz Dresden-Nord Radebeul
Probenahmedatum
12.02.2003 12.02.2003 12.02.2003
Flu
107 %
107 %
106 %
BbF
105 %
95 %
95 %
BkF
105 %
100 %
105 %
BaP
105 %
95 %
110 %
InP
95 %
100 %
105 %
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7.1.3 Rohdaten Abscheidecharakteristik
Tabelle 20 Rohdaten Abscheidecharakteristik
Radebeul 20.10.02
Probenbezeichnung
Filter/PU-Schaum
[ng/m³]
PU-Schaum (hintere 3 cm)
[ng/m³] Prozentualer Anteil
Flu 2,39 0,01 0 %
BaA 0,24 n.n. 0 %
Summe aus BbF, BkF und BjF
1,43
n.n.
0 %
BeP 0,35 n.n. 0 %
BaP 0,43 n.n. 0 %
InP 0,36 n.n. 0 %
DbahA 0,09 n.n. 0 %
Cor
0,21
n.n.
0 %
CPP 0,16 n.n. 0 %
Pic 0,13 n.n. 0 %
BNT 0,03 n.n. 0 %
Dresden-Nord 20.10.02
Probenbezeichnung
Filter/PU-Schaum
[ng/m³]
PU-Schaum (hintere 3 cm)
[ng/m³] Prozentualer Anteil
Flu 5,67 0,05 1 %
BaA 0,57 n.n. 0 %
Summe aus BbF, BkF und BjF
1,93
n.n.
0 %
BeP 0,59 n.n. 0 %
BaP 0,84 n.n. 0 %
InP 0,56 n.n. 0 %
DbahA 0,10 n.n. 0 %
Cor
0,37
n.n.
0 %
CPP 0,25 n.n. 0 %
Pic 0,14 n.n. 0 %
BNT 0,02 n.n. 0 %
Görlitz 20.10.02
Probenbezeichnung
Filter/PU-Schaum
[ng/m³]
PU-Schaum (hintere 3 cm)
[ng/m³] Prozentualer Anteil
Flu 5,04 0,01 0 %
BaA 0,45 n.n. 0 %
Summe aus BbF, BkF und BjF
2,36
n.n.
0 %
BeP 0,62 n.n. 0 %
BaP 0,83 n.n. 0 %
InP 0,60 n.n. 0 %
DbahA 0,11 n.n. 0 %
Cor
0,42
n.n.
0 %
CPP 0,33 n.n. 0 %
Pic 0,15 n.n. 0 %
BNT 0,05 n.n. 0 %
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7.1.4 Getrennte Auswertung von Filter und PU-Schaum bei der Methode nach DIN ISO
Radebeul 23.12.02
Probenbezeichnung Filter [ng/m³] PU-Schaum [ng/m³]
Prozentualer Anteil
Filter
Flu 7,81 8,43 48%
BaA 5,24 0,23 96%
Summe aus BbF, BkF und
BjF 13,83 0,05 100%
BeP 3,46 0,02 100%
BaP 4,83 0,03 99%
InP 4,24 n.n. 100%
DbahA 0,47 n.n. 100%
Cor
1,33
n.n.
100%
CPP 4,57 0,05 99%
Pic 0,63 n.n. 100%
BNT 0,61 0,06 91%
Dresden-Nord 23.12.02
Probenbezeichnung Filter [ng/m³] PU-Schaum [ng/m³]
Prozentualer Anteil
Filter
Flu 8,47 12,04 41%
BaA 6,85 0,49 93%
Summe aus BbF, BkF und
BjF 17,22 0,13 99%
BeP 4,28 0,03 99%
BaP 6,24 0,06 99%
InP 5,47 0,03 100%
DbahA 0,57 n.n. 100%
Cor
1,74
0,01
99%
CPP 5,51 0,10 98%
Pic 0,89 0,01 99%
BNT 0,73 0,08 90%
Görlitz 23.12.02
Probenbezeichnung Filter [ng/m³] PU-Schaum [ng/m³]
Prozentualer Anteil
Filter
Flu 13,39 14,44 48%
BaA 10,74 0,38 97%
Summe aus BbF, BkF und
BjF 25,97 0,07 100%
BeP 5,75 0,03 99%
BaP 8,75 0,05 99%
InP 7,57 n.n. 100%
DbahA 0,67 n.n. 100%
Cor
2,08
n.n.
100%
CPP 7,93 0,09 99%
Pic 0,96 n.n. 100%
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BNT 1,04 0,08 93%
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Radebeul 06.08.2003
Probenbezeichnung Filter [ng/m³] PU-Schaum [ng/m³]
Prozentualer Anteil
Filter
Flu 0,05 1,26 4%
BaA 0,02 0,01 62%
Summe aus BbF, BkF und
BjF 0,10 0,03 77%
BeP 0,03 n.n. 100%
BaP 0,02 n.n. 100%
InP 0,03 n.n. 100%
DbahA 0,01 n.n. 100%
Cor
0,01
n.n.
100%
CPP 0,01 0,01 60%
Pic n.n. n.n. 100%
BNT n.n. 0,01 0%
Dresden-Nord 06.08.2003
Probenbezeichnung Filter [ng/m³] PU-Schaum [ng/m³]
Prozentualer Anteil
Filter
Flu 0,34 17,92 2%
BaA 0,10 0,05 69%
Summe aus BbF, BkF und
BjF 0,25 0,02 94%
BeP 0,09 n.n. 100%
BaP 0,08 n.n. 100%
InP 0,08 n.n. 100%
DbahA 0,02 n.n. 100%
Cor
0,05
n.n.
100%
CPP 0,04 0,02 64%
Pic 0,01 n.n. 100%
BNT 0,02 0,03 40%
Görlitz 06.08.2003
Probenbezeichnung Filter [ng/m³] PU-Schaum [ng/m³]
Prozentualer Anteil
Filter
Flu 0,18 4,67 4%
BaA 0,13 0,04 78%
Summe aus BbF, BkF und
BjF 0,58 0,03 96%
BeP 0,18 n.n 100%
BaP 0,19 n.n. 100%
InP 0,23 n.n. 100%
DbahA 0,03 n.n. 100%
Cor
0,10
n.n.
100%
CPP 0,10 0,02 87%
Pic 0,03 n.n. 100%
BNT 0,02 0,04 29%
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n.n.: Nicht nachgewiesen.

 
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7.1.5 Rohdaten Gravimetrischer Probenahmevergleich
Tabelle 21 Rohdaten Gravimetrischer Probenahmevergleich
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Messstation Dresden- Nord
Datum
Filter-
HPLC
PUF-
GC_MS
Differenz zum
MW in %
20.09.200
2
28 μg/m³
31 μg/m³
1,4 μg/m³
5%
02.10.200
2
43 μg/m³
45 μg/m³
0,9 μg/m³
2%
20.10.200
2
18 μg/m³
21 μg/m³
1,5 μg/m³
7%
23.11.200
2
24 μg/m³
23 μg/m³
0,7 μg/m³
3%
07.12.200
2
42 μg/m³
40 μg/m³
1,2 μg/m³
3%
23.12.200
2
42 μg/m³
41 μg/m³
0,7 μg/m³
2%
08.01.200
3
46 μg/m³
39 μg/m³
3,3 μg/m³
8%
22.01.200
3
52 μg/m³
51 μg/m³
0,7 μg/m³
1%
07.02.200
3
45 μg/m³
42 μg/m³
1,4 μg/m³
3%
07.03.200
3
50 μg/m³
49 μg/m³
0,5 μg/m³
1%
25.03.200
3
70 μg/m³
71 μg/m³
0,3 μg/m³
0%
06.04.200
3
20 μg/m³
14 μg/m³
2,7 μg/m³
16%
22.04.200
3
63 μg/m³
63 μg/m³
0,2 μg/m³
0%
08.05.200
3
45 μg/m³
40 μg/m³
2,2 μg/m³
5%
22.05.200
3
24 μg/m³
26 μg/m³
0,6 μg/m³
2%
23.06.200
3
29 μg/m³
27 μg/m³
1,0 μg/m³
4%
05.07.200
3
17 μg/m³
19 μg/m³
1,4 μg/m³
8%
21.07.200
3
30 μg/m³
29 μg/m³
0,7 μg/m³
2%
06.08.200
3
30 μg/m³
28 μg/m³
0,8 μg/m³
3%
18.08.200
3
39 μg/m³
36 μg/m³
1,5 μg/m³
4%
07.09.200
3
27 μg/m³
25 μg/m³
1,0 μg/m³
4%

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23.09.200
3
34 μg/m³
32 μg/m³
1,0 μg/m³
3%
07.10.200
3
17 μg/m³
14 μg/m³
1,5 μg/m³
10%
23.10.200
3
33 μg/m³
32 μg/m³
0,3 μg/m³
1%
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Messstation Görlitz
Datum
Filter-
HPLC
PUF-
GC_MS
Differenz zum
MW in %
20.10.200
2
13 μg/m³
16 μg/m³
1,4 μg/m³
9%
23.11.200
2
21 μg/m³
22 μg/m³
0,5 μg/m³
2%
07.12.200
2
39 μg/m³
42 μg/m³
1,5 μg/m³
4%
23.12.200
2
44 μg/m³
45 μg/m³
0,3 μg/m³
1%
08.01.200
3
73 μg/m³
72 μg/m³
0,5 μg/m³
1%
22.01.200
3
41 μg/m³
41 μg/m³
0,1 μg/m³
0%
07.02.200
3
31 μg/m³
30 μg/m³
0,5 μg/m³
2%
07.03.200
3
69 μg/m³
72 μg/m³
1,6 μg/m³
2%
25.03.200
3
68 μg/m³
72 μg/m³
1,8 μg/m³
3%
06.04.200
3
12 μg/m³
9 μg/m³
1,3 μg/m³
13%
06.05.200
3
48 μg/m³
46 μg/m³
1,1 μg/m³
2%
08.05.200
3
37 μg/m³
37 μg/m³
0,4 μg/m³
1%
22.05.200
3
19 μg/m³
21 μg/m³
1,3 μg/m³
7%
23.06.200
3
23 μg/m³
26 μg/m³
1,4 μg/m³
6%
05.07.200
3
15 μg/m³
16 μg/m³
0,8 μg/m³
5%
21.07.200
3
31 μg/m³
32 μg/m³
0,5 μg/m³
2%
06.08.200
3
26 μg/m³
27 μg/m³
0,4 μg/m³
1%
18.08.200
3
39 μg/m³
41 μg/m³
0,8 μg/m³
2%
07.09.200
3
27 μg/m³
27 μg/m³
0,1 μg/m³
0%
23.09.200
3
27 μg/m³
28 μg/m³
0,5 μg/m³
2%
07.10.200
3
11 μg/m³
12 μg/m³
0,4 μg/m³
3%
23.10.200
3
29 μg/m³
30 μg/m³
0,7 μg/m³
2%
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Messstation Radebeul
Datum
Filter-
HPLC
PUF-
GC_MS
Differenz zum
MW in %
22.09.200
2
11 μg/m³
10 μg/m³
0,5 μg/m³
5%
02.10.200
2
36 μg/m³
30 μg/m³
3,1 μg/m³
10%
20.10.200
2
9 μg/m³
10 μg/m³
0,4 μg/m³
5%
23.11.200
2
10 μg/m³
12 μg/m³
0,9 μg/m³
8%
07.12.200
2
36 μg/m³
29 μg/m³
3,6 μg/m³
11%
23.12.200
2
37 μg/m³
31 μg/m³
3,2 μg/m³
9%
08.01.200
3
41 μg/m³
30 μg/m³
5,2 μg/m³
15%
05.02.200
3
22 μg/m³
20 μg/m³
1,0 μg/m³
5%
07.02.200
3
22 μg/m³
19 μg/m³
1,4 μg/m³
7%
07.03.200
3
34 μg/m³
37 μg/m³
1,9 μg/m³
5%
25.03.200
3
50 μg/m³
52 μg/m³
1,0 μg/m³
2%
22.04.200
3
54 μg/m³
53 μg/m³
0,7 μg/m³
1%
08.05.200
3
32 μg/m³
30 μg/m³
0,7 μg/m³
2%
18.05.200
3
16 μg/m³
8 μg/m³
4,0 μg/m³
33%
22.05.200
3
11 μg/m³
10 μg/m³
0,5 μg/m³
5%
23.06.200
3
23 μg/m³
20 μg/m³
1,4 μg/m³
7%
05.07.200
3
12 μg/m³
13 μg/m³
0,7 μg/m³
6%
21.07.200
3
24 μg/m³
25 μg/m³
0,5 μg/m³
2%
06.08.200
3
22 μg/m³
21 μg/m³
0,4 μg/m³
2%
18.08.200
3
25 μg/m³
24 μg/m³
0,7 μg/m³
3%
07.09.200
3
19 μg/m³
18 μg/m³
0,4 μg/m³
2%
23.09.200
3
15 μg/m³
13 μg/m³
0,9 μg/m³
7%
07.10.200
3
6 μg/m³
5 μg/m³
0,3 μg/m³
6%
23.10.200
20 μg/m³
20 μg/m³
0,0 μg/m³
0%

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Tabelle 22 Ergebnisse der Kontrolle der Probenahmevolumenströme
(Quelle: E-Mail von der UBG, Herr Sorkalle, vom 27.11.2003).
Zusammenstellung der Sonderdurchflußprüfungen im Rahmen des PAK Projektes
Die Prüfungen wurden am 20. bzw 21.2.03 durchgeführt
Prüfmittel war ein MFM 600
PM10 Messwert Einstellung PAK Messwert Einstellung
Dresden 494 keine Dresden 479 500
Radewahn 498 keine Radewahn 493 keine
Görlitz 514 keine Görlitz 468 498
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7.1.6 Analysenergebnisse Standardreferenzmaterial
Tabelle 23 Rohdaten Untersuchung Standardreferenzmaterial
Komponente
Sollwert [mg/kg] Toleranz [mg/kg] Analyse HPLC [mg/kg]
Abweichung %
Flu
6,45
± 0,18
6,47
0
BaA
2,21
± 0,073
1,68
24
BbF
6,45
± 0,64
5,81
10
BkF
1,913
± 0,031
1,89
1
BeP
3,09
± 0,19
3,64
18
BaP
2,509
± 0,087
2,51
0
InP
3,18
± 0,72
2,80
12
DbahA
0,288
± 0,023
0,83
186
Pic
0,426
± 0,022
---
---
Cor - - 6,09 ---
Komponente
Sollwert [mg/kg] Toleranz [mg/kg] Analyse GC-MS [mg/kg] Abweichung %
Flu
6,45
± 0,18
6,64
3
BaA
2,21
± 0,073
2,35
6
BbF
6,45
± 0,64
6,00
7
BkF
1,913
± 0,031
2,24
17
BeP
3,09
± 0,19
3,38
9
BaP
2,509
± 0,087
2,68
7
InP
3,18
± 0,72
2,50
21
DbahA
0,288
± 0,023
0,56
94
Pic
0,426
± 0,022
0,39
8
Cor - - 6,06 ---
Anmerkung:
Coronen (Cor) ist in dem Material enthalten, aber die Konzentration nicht zertifiziert. Um die
beiden Analysenmethoden vergleichen zu können wurden die Messergebnisse in die Tabelle
aufgenommen.
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7.1.7 Analysenergebnisse Vergleichsmessungen einer Stammlösung
Tabelle 24 Rohdaten Untersuchung Stammlösung
Kalibrierstammlösung des Labor Dresden, für die Analyse jeweils verdünnt mit dem geeigneten
Lösemittel.
Komponente Analyse HPLC
[ng/100 ml]
Analyse GC-MS
[ng/100 ml]
Abweichung %
BbF 5,0 5,2 4%
BkF 1,0 n.a. -
BeP 5,0 n.a. -
BaP 5,0 5,4 8%
Ind 5,0 5,5 10%
DBahA 5,0 4,9 -2%
Cor 5,0 6,3 26%
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7.1.8 Rohdaten Analysenvergleich
Tabelle 25 Rohdaten zusätzlich mittels GC-MS analysierte Filter
MP
Datum
FLU
BaA BbkjF BeP
BaP
InP
DbahA Cor
D
20.09.2002
0,34
0,30
1,64
0,55
0,57
0,57
0,09
0,21
G
20.09.2002
0,51
0,27
1,33
0,61
0,67
0,56
0,08
0,18
R
22.09.2002
0,43
0,53
2,56
0,89
0,92
0,97
0,14
0,39
D
02.10.2002
0,96
0,62
3,54
0,89
1,18
1,01
0,19
0,43
G
02.10.2002
1,08
0,98
4,57
1,18
1,42
1,23
0,21
0,53
R
02.10.2002
0,86
0,42
2,70
0,69
0,83
0,80
0,16
0,33
D
07.12.2002
4,51
3,35
10,39
3,01
3,22
3,18
0,39
1,16
G
07.12.2002
4,60
2,86
10,14
3,14
3,18
2,96
0,40
1,23
R
07.12.2002
4,29
3,24
10,53
2,99
3,29
3,08
0,50
1,29
D
08.01.2003
6,61
3,36
9,35
2,49
2,67
2,58
0,33
0,88
G
08.01.2003
20,42
12,31
32,78
8,81
10,75
8,64
1,13
2,28
R
08.01.2003
5,04
2,29
8,81
2,53
2,79
2,71
0,34
1,00
D
07.03.2003
1,34
0,93
4,39
1,06
1,15
1,38
0,17
0,50
G
07.03.2003
0,86
1,63
7,39
1,71
2,01
2,13
0,29
0,86
R
07.03.2003
1,14
0,60
4,61
1,10
1,09
1,36
0,16
0,47
D
22.04.2003
1,03
0,39
2,03
0,61
0,47
0,66
0,09
0,29
R
22.04.2003
0,87
0,24
1,31
0,34
0,35
0,42
0,09
0,19
G
06.05.2003
0,44
0,09
0,39
0,13
0,09
0,10
0,03
0,06
D
23.06.2003
0,25
0,04
0,15
0,05
0,03
0,05
0,02
0,04
G
23.06.2003
0,24
0,10
0,45
0,14
0,13
0,17
0,03
0,08
R
23.06.2003
0,07 <0,01
0,12
0,03
0,03
0,03 <0,01 <0,01
D
06.08.2003
0,29
0,02
0,21
0,09
0,07
0,05
0,02
0,03
G
06.08.2003
0,21
0,18
0,56
0,19
0,18
0,23
0,03
0,09
R
06.08.2003
0,04 <0,01
0,06
0,02
0,02
0,02 <0,01 <0,01
D
23.09.2003
0,58
0,15
0,38
0,13
0,11
0,13 <0,01
0,06
G
23.09.2003
0,19
0,18
0,49
0,15
0,15
0,17
0,02
0,08
R
23.09.2003
0,08
0,03
0,18
0,04
0,07
0,08 <0,01
0,02
Messergebnisse jeweils in ng/m³
Legende:
D: Dresden-Nord
G: Görlitz
R: Radebeul
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7.2
Rohdaten der Messkampagnen
Tabelle 26 Rohdaten Dresden, Analyse von Filtern mit HPLC
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Tabelle 27 Rohdaten Dresden, Analyse von Filtern/PUF mit GC-MS
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Tabelle 28 Rohdaten Görlitz, Analyse von Filtern mit HPLC
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Tabelle 29 Rohdaten Görlitz, Analyse von Filtern/PUF mit GC-MS
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Tabelle 30 Rohdaten Radebeul, Analyse von Filtern mit HPLC
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Tabelle 31 Rohdaten Radebeul, Analyse von Filtern/PUF mit GC-MS
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7.3
Regressionsanalysen Analysenvergleich und Methodenvergleich
Abbildung 14 Regressionsanalyse für Fluoranthen
y = 0,7627x - 0,0338
R
2
= 0,9795
0
5
10
15
20
25
30
0,0
5,0
10,0
15,0
20,0
25,0
30,0
Filter (HPLC) in ng/m3
Flu
y = 1,2885x + 4,7374
R
2
= 0,4743
0
5
10
15
20
25
30
0,0
5,0
10,0
15,0
20,0
25,0
30,0
Filter (HPLC) in ng/m3
Flu
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Abbildung 15 Regressionsanalyse für Benzo(a)anthracen
y = 1,4317x - 0,0145
R
2
= 0,9671
0
2
4
6
8
10
12
14
16
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
Filter (HPLC) in ng/m3
BaA
y = 1,5739x + 0,0457
R
2
= 0,9592
0
2
4
6
8
10
12
14
16
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
Filter (HPLC) in ng/m3
BaA
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Abbildung 16 Regressionsanalyse für Summe Benzo(b)-, Benzo(k)-, Benzo(j)fluoranthen
y = 0,9478x - 0,0207
R
2
= 0,9878
0
5
10
15
20
25
30
35
0,0
5,0
10,0
15,0
20,0
25,0
30,0
35,0
Filter (HPLC) in ng/m3
Summe aus BbF,
y = 0,8012x + 0,1533
R
2
= 0,9803
0
5
10
15
20
25
30
35
0,0
5,0
10,0
15,0
20,0
25,0
30,0
35,0
Filter (HPLC) in ng/m3
Summe aus BbF,
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Abbildung 17 Regressionsanalyse für Benzo(e)pyren
y = 0,9034x - 0,026
R
2
= 0,9759
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
Filter (HPLC) in ng/m3
BeP
y = 0,5129x + 0,1116
R
2
= 0,845
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
12,0
14,0
16,0
Filter (HPLC) in ng/m3
BeP
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Abbildung 18 Regressionsanalyse für Benzo(a)pyren
y = 0,792x + 0,0064
R
2
= 0,9906
0
2
4
6
8
10
12
14
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
12,0
14,0
Filter (HPLC) in ng/m3
BaP
y = 0,7207x + 0,101
R
2
= 0,9789
0
2
4
6
8
10
12
14
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
12,0
14,0
Filter (HPLC) in ng/m3
BaP
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Abbildung 19 Regressionsanalyse für Indeno(1,2,3-cd)pyren
y = 0,7536x + 0,0471
R
2
= 0,9607
0
2
4
6
8
10
12
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
12,0
14,0
Filter (HPLC) in ng/m3
InP
y = 0,7785x + 0,0652
R
2
= 0,9309
0
2
4
6
8
10
12
14
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
12,0
14,0
Filter (HPLC) in ng/m3
InP
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Abbildung 20 Regressionsanalyse für Dibenz(a,h)anthracen
y = 0,8343x + 0,0002
R
2
= 0,9628
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
Filter (HPLC) in ng/m3
DbahA
y = 0,5506x + 0,0211
R
2
= 0,8712
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1,2
1,4
Filter (HPLC) in ng/m3
DbahA
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Abbildung 21 Regressionsanalyse für Coronen
y = 0,3347x + 0,0163
R
2
= 0,9536
0
2
4
6
8
10
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
Filter (HPLC) in ng/m3
Cor
y = 0,2931x + 0,0771
R
2
= 0,8295
0
2
4
6
8
10
0,0
2,0
4,0
6,0
8,0
10,0
Filter (HPLC) in ng/m3
Cor
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7.4 Immissionswindrosen
Abbildung 22 Immissionswindrosen
Radebeul-Wahnsdorf
BaP 0 ng/m³ bis 0.09 ng/m³
Dresden-Nord
BaP 0 ng/m³ bis 0.09 ng/m³
Görlitz
BaP 0 ng/m³ bis 0.09 ng/m³
Radebeul-Wahnsdorf
BaP 0.1 ng/m³ bis 0.49
ng/m³
Dresden-Nord
BaP 0.1 ng/m³ bis 0.49 ng/m³
Görlitz
BaP 0.1 ng/m³ bis 0.49 ng/m³
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Radebeul-Wahnsdorf
BaP 0.5 ng/m³ bis 0.99 ng/m³
Dresden-Nord
BaP 0.5 ng/m³ bis 0.99 ng/m³
Görlitz
BaP 0.5 ng/m³ bis 0.99 ng/m³
Radebeul-Wahnsdorf
BaP 1.0 ng/m³ bis 4.99 ng/m³
Dresden-Nord
BaP 1.0 ng/m³ bis4.99 ng/m³
Görlitz
BaP 1.0 ng/m³ bis 4.99 ng/m³
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Radebeul-Wahnsdorf
BaP 5.0 ng/m³ bis 10.0 ng/m³
Dresden-Nord
BaP 5.0 ng/m³ bis 10.0 ng/m³
Görlitz
BaP 5.0 ng/m³ bis 10.0 ng/m³
Radebeul-Wahnsdorf
BaP > 10.0 ng/m³
Dresden-Nord
BaP > 10.0 ng/m³
Görlitz
BaP >10.0 ng/m³
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7.5
Windrichtungsabhängikeit der PAK-Profile an den Messstandorten
7.5.1 Radebeul-Wahnsdorf
Abbildung 23 Windrichtungsabhängigkeit der PAK-Profile – Radebeul-Wahnsdorf
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7.5.2 Dresden-Nord
Abbildung 24 Windrichtungsabhängigkeit der PAK-Profile – Dresden-Nord
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7.5.3 Görlitz
Abbildung 25 Windrichtungsabhängigkeit der PAK-Profile – Görlitz